Nature Materials：PEDOT:PSS中离子动力学的操作核磁共振电化学门控研究

吴宗涵

2023-04-21

尽管有机混合离子-电子导体被广泛提议用于生物电子学、能量生成/存储和神经形态计算，但目前对离子和电子载流子之间的电荷补偿相互作用以及离子动力学的基本理解仍然很差，尤其是对于水合设备和电化学循环。鉴于此，来自剑桥大学化学系的Clare P. Grey等人发现，在包括广泛使用的混合导体聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）-聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT:PSS）的膜的掺杂/脱掺杂过程中，操作²³Na和¹H核磁共振（NMR）光谱可以量化阳离子和水的运动。

文章要点：

1) 该研究发现，由于富含PEDOT:PSS的结构域内的PSS链相对于底物的部分有序性，因而观察到明显的²³Na四极分裂，且Operando ²³Na NMR揭示了四极分裂和储存电荷之间接近线性的相关性，这可以通过PEDOT主链上的空穴与PSS SO₃⁻基团结合的模型来定量解释，掺杂过程中空穴浓度的增加与富PEDOT有序结构域内结合到PSS链的Na⁺离子的数量成反比，从而导致有序区域内离子的减少和四极分裂的减少；

2) 此外，当使用1 M NaCl电解质时，通过²³Na NMR强度变化测量的Na⁺-电子耦合效率接近100%，Operando ¹H NMR光谱证实，注入到湿膜中/从湿膜中提取的Na+离子是水合的，这些发现揭示了有机混合导体的工作原理，并证明了操作核磁共振波谱在揭示电活性聚合物结构-性能关系方面的实用性。

参考资料：

Lyu, D., Jin, Y., Magusin, P.C.M.M. et al. Operando NMR electrochemical gating studies of ion dynamics in PEDOT:PSS. Nat. Mater. (2023).

10.1038/s41563-023-01524-1

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01524-1