Angew：Cu纳米片多晶面协同增强电催化硝酸盐还原制氨

纳米技术

2023-04-29

电化学还原硝酸盐（NO₃^-）制备NH₃是一种能够无碳排放制备NH₃的方法，而且同时能够平衡氮循环。

有鉴于此，中科院大连化物所汪国雄（Guoxiong Wang）等报道Cu纳米片催化剂具有优异的电催化还原NO₃^-性能，在流动相电解槽和-0.59 V vs RHE过电势的NH₃部分电流密度达到665 mA cm^-2，NH₃的产率1.41 mmol h^-1 cm^-2。在465 mA cm^-2电流密度的NH₃法拉第效率达到88 %，稳定电催化时间达到700 h。

主要内容

（1）

通过原位光谱表征（XAS和XPS），验证Cu纳米片催化剂是在NO₃^-电化学还原过程中从CuO原位还原生成。电化学测试和DFT计算说明，Cu纳米片的高催化活性来自Cu(100)和Cu(111)晶面的协同相互作用。

（2）

在Cu(100)晶面上NO₃^-还原为NO₂^-，随后在Cu(111)晶面上进行加氢。这种串联催化过程促进Cu(111)晶面*NO生成*NOH和合成NH₃。

参考文献

Yunfan Fu, Shuo Wang, Yi Wang, Pengfei Wei, Jiaqi Shao, Tianfu Liu, Guoxiong Wang, Xinhe Bao, Enhancing Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia over Cu Nanosheets via Facet Tandem Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202303327

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303327