Angew：中间体调控快速合成高晶化二维COF光催化制氢

纳米技术

2023-05-26

COF受到人们的广泛关注，是非常重要的转化太阳能制氢的光催化剂。但是通常合成晶化程度较高的COF材料需要严苛的反应条件和复杂生长过程，这个问题阻碍了COF材料的实际应用。

有鉴于此，四川大学李龙玉（Longyu Li）、任世杰（Shijie Ren）等方法简单高效合成二维COF，这种合成方法基于六方大环结构中间体物种。

主要内容

（1）

机理研究发现，使用2,4,6-三甲酰基间苯二酚作为结构不对称的有机醛，能够在烯醇转化为酮的不可逆互变异构反应和动态亚胺化学键之间得到动态平衡，生成六方晶相β-酮亚胺作为连接的大环结构，并且在半小时内实现高晶化的COF。

（2）

这种修饰3 %Pt的COF-935在可见光进行光催化反应，分解水制氢的性能达到67.55 mmol g^-1 h^-1。当Pt担载量为0.1 %，COF-935的平均制氢速率达到19.8 mmol g^-1 h^-1，实现显著的进步。这项研究有助于设计高晶化COF有机半导体光催化剂材料。

参考文献

Kuixing Wang, Yuelin Zhong, Wenbo Dong, Yueyuan Xiao, Shijie Ren, Longyu Li, Intermediate Formation of Macrocycles for Efficient Crystallization of 2D Covalent Organic Frameworks with Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304611

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304611