范战西Adv Mater综述：电化学还原硝酸盐制氨

纳米技术

2023-06-10

自然界氮循环受到人类活动的显著影响，过度的使用含氮肥料导致水体硝酸盐浓度变得非常高，并且氮氧化物排放问题造成严重空气污染。氮气作为空气的主要成分，被用于合成氨的原料，在过去十年间，研究者们在发展新型合成氨的领域进行大量的努力，发展了温和反应条件的制氨技术，克服Haber-Bosch过程的严重能量消耗，以及碳排放问题。在各种合成氨的技术手段中，电化学还原硝酸盐能够同时消除硝酸盐和制备氨，并且能够使用可再生能源作为能量来源，因此相关研究得到快速的发展。

有鉴于此，香港城市大学范战西等对目前的电化学还原硝酸盐相关研究进行综述。

主要内容

（1）

对电化学还原硝酸盐领域的电催化剂设计、C-N偶联反应、先进的能量存储和转化体系进行总结。此外，对合成氨技术的工业化，绿色化工等进行总结和展望。

（2）

目前电催化还原硝酸盐的相关研究正快速的发展，其中价格合理的Cu催化剂受到广泛关注，包括Cu金属，Cu单原子等催化剂。但是硝酸盐还原反应非常复杂，其中包括8个电子的转移和9个质子转移，隐私需要对催化剂设计进行系统理解。本文综述对Cu电催化剂系统的总结讨论，特别是Cu催化剂能够在较低的过电势进行硝酸盐还原的特点和优势。

未来发展的方向包括：向Cu催化剂中引入具有氢化功能的元素，促进硝酸盐还原为氨；通过改变单原子催化剂的配位结构，调控产物分布；模拟天然美催化剂的结构和机理。

基于级联/接力催化概念，CuCo双金属催化剂具有优异的制氨能力。此外，除了Cu，Co和Ru同样展示了具有竞争力的硝酸盐还原催化活性，将有助于未来的催化剂设计。

参考文献

Yuecheng Xiong, Yunhao Wang, Jingwen Zhou, Fu Liu, Fengkun Hao, Zhanxi Fan, Electrochemical Nitrate Reduction: Ammonia Synthesis and the Beyond, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/adma.202304021

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202304021