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JACS：通过动态金属配体促进CO2电化学还原

纳米技术
2023-06-15


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异相催化剂的界面能够调控反应中间体的吸附行为，从而决定反应速率。但是，经典静态催化位点通常受限于吸附物的线性标度关系。

有鉴于此，中国科学技术大学耿志刚等发展了一种三唑修饰Ag晶体催化剂，具有可逆的动态界面结构，打破催化标度关系规律，显著提高CO2电催化还原为CO的性能。

主要内容

（1）

通过表面研究测试和理论计算，发现通过金属-配体共轭效应，Ag(111)晶面的吸附三唑分子和三唑基吸附之间实现动态转化。在CO2电催化还原反应中，Ag-三唑通过动态配体转化，实现了98 %的CO选择性，CO的部分电流密度达到-802.5 mA cm-2。

（2）

这种金属-配体动态配位效应不仅降低CO2质子化的活化能的能垒，而且导致反应决速步骤从CO2质子化转变为切断COOH吸附中间体物种的C-OH化学键。

这项工作从原子尺度理解如何通过异相催化剂的界面工程实现高效CO2电化学还原。

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参考文献

Xiangdong Kong, Jiankang Zhao, Zifan Xu, Zhengya Wang, Yingying Wu, Yaohui Shi, Hongliang Li, Chuanxu Ma, Jie Zeng, and Zhigang Geng*, Dynamic Metal–Ligand Coordination Boosts CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04143

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04143




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