Angew：聚合物的Co-N4位点调控促进ORR

纳米技术

2023-06-29

含M-N_x催化位点的电催化剂是优异的ORR电催化剂，但是人们对于M-N_x催化剂的结构-性能关系并不清楚。

有鉴于此，南昌大学陈义旺、袁凯等构筑1,4,8,11-四氮杂[14]环烯聚合物纳米粒子，通过缺电子β-位点的取代基调控电子的供体/受体相互作用，从而能够调控电子微环境。

主要内容

（1）

DFT计算说明，通过优化-Cl取代基（CoTAA-Cl@GR），调控d轨道和关键中间体OH*与Co-N₄位点之间的相互作用，因此实现最好的ORR性能，TOF达到0.49 e s^-1 site^-1。

（2）

通过原位电化学显微镜和变频方波伏安法表征，说明CoTAA-Cl@GR催化剂的优异ORR性能来自非常高的催化位点密度（7.71×10¹⁹ site g^-1）和快速的电子传播。这项工作为设计高性能ORR电催化剂提供理论指导。

参考文献

Bingyu Huang, Xiannong Tang, Yaoshuai Hong, Longbin Li, Ting Hu, Kai Yuan, Yiwang Chen, Electron-Donors/Acceptors Interaction Enhancing Electrocatalytic Activity of Metal Organic Polymers for Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202306667

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306667