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苏州大学Chem:在COF组装Ti-oxo簇光催化还原铀

纳米技术
2023-07-12


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光催化还原是一种具有前景的从海水中提取铀的方法,但是目前的光催化剂因为缺少可接触的催化活性位点,导致光催化剂的可见光还原海水的主要铀物种UO2(CO3)34-性能非常差。

有鉴于此,苏州大学王殳凹、代星、李辉等报道通过一步预先组装合成方法,将Ti-oxo簇(TiOCs)组装在具有光敏性的COF内,首次构筑用于提取铀的限域光催化剂TiOCs∈COF-TZ,实现了优异的可见光催化还原UO2(CO3)34-性能。

主要内容

(1)

这种方法构筑具有还原天然海水中的UO2(CO3)34-物种的光催化剂,可见光还原UO2(CO3)34-物种的比例达到~89.9 %。与没有修饰Ti-oxo的COF-TZ相比,TiOCs∈COF-TZ实现了显著改善的光催化活性和光催化反应效率。

(2)

DFT理论计算说明,COF-TZ在光催化作用产生电子,TiOCs用于介导电子的转移。通过有机光敏剂骨架和限域的金属簇协同作用,促进光催化反应的发生。这项工作不仅有助于理解光催化还原UO2(CO3)34-机理,而且有助于构筑高性能的光催化剂。

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参考文献

Shuo Zhang, Lixi Chen, Zhiying Qu, Fuwan Zhai, Xinxin Yin, Duo Zhang, Yufei Shen, Hui Li, Wei Liu, Sen Mei, Guoxun Ji, Chao Zhang, Xing Dai, Zhifang Chai, Shuao Wang, Confining Ti-oxo clusters in covalent organic framework micropores for photocatalytic reduction of the dominant uranium species in seawater, Chem 2023

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.008

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929423003133




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