这个90后，又一篇Nature！

学研汇 技术中心

2023-07-13

第一作者：朱鹏，吴振禹

通讯作者：汪淏田

通讯单位：莱斯大学

1 从工业废气等稀释来源捕获CO2在全球CO2排放和促进下游CO2储存的管理中发挥着越来越重要的作用，使用现有的碳捕获技术（如胺洗涤和Ca(OH)2/CaCO3/CaO+CO2循环过程）过于依赖能量密集和集中的热循环过程，利用高温（CaCO3在高达900°C 的情况下分解）释放所吸收的CO2。

2 使用高孔隙率和表面积的固体吸收剂等其他碳捕获方法，如金属-有机框架，显示出有潜力的捕获能力，但是循环稳定性较差，尤其是当暴露在潮湿环境中。

3  尽管电化学碳捕获方法由于其高能效、分散操作、环境温度反应条件和使用可再生电力的能力而作为有吸引力的替代品备受关注，但在广泛实施之前，仍面临着许多重大挑战。通常，电化学碳捕获依赖于氧化还原活性载体或pH摆动来吸收和释放CO2。氧化还原活性载体，如醌，由于其在还原和氧化状态下结合和释放CO2分子的简单反应动力学，具有高能量效率。然而，它们的实际应用仍然受到低捕获率（通常＜10 毫安 cm−2），以及对O2气体的敏感性；另一方面，据报道，使用盐或水电解来分离碱性和酸性溶液的pH波动方法对O2不敏感，可以输送更大的电流（约100 毫安 厘米−2）。然而，电解过程与CO2吸收过程的解耦需要能源密集型的下游气液接触过程，尤其是在低CO2浓度下。此外，在不同pH变化设计中产生的副产物，如H2（来自水分解）或Cl2（来自NaCl电解），增加了分散碳捕获的复杂性和挑战。

4 作者开发了一种新的碳捕获技术方案，通过耦合O2与作者开发的多孔固体电解质（PSE）反应器进行H2O电解，实现可以匹敌工业相关的捕获速率、高能效、无O2敏感性，可以从各种CO2源中进行连续和模块化地捕获CO2，如图1a所示。

首先，与一些可能被共存的O2气体毒害的氧化还原活性载体不同，所提出的系统通过ORR充分利用O2，为有效捕获CO2创造了一个强界面碱性环境。

第二，没有特定的化学输入（水除外）或捕获过程中的消耗，因为设备执行ORR/OER氧化还原电解。

第三，固体电解质反应器的阴极允许CO2在气相中向催化剂-膜界面快速扩散，使反应器能够在大电流密度下运行，以快速捕获CO2，同时仍保持高法拉第效率。

这不同于传统的pH摆动方法，液相扩散限制了CO2的吸附速率（通过气体-液体接触）。

考虑到可与质子进行的各种电化学氧化还原反应——电子耦合过程（HER/HOR、醌氧化还原偶、流动电池氧化还原对等），作者设计的固体电解质反应器组建立了一个可实施的多功能碳捕获平台。

值得注意的是，电化学氧化还原对，如HER/HOR，表现出更好反应动力学，OER/ORR更低的过电位，可以显著降低电池操作电压并提高碳捕获效率。

各种电池和操作参数，例如固体电解质层、操作温度和压力、氧化还原催化剂的改进和反应途径的调整，都可以进一步优化为未来的研究方向，以提高碳捕获率，以及实际部署的能源效率和成本。