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Nat Commun:使用富含缺陷的 MnO2 催化剂增强多元醇/糖级联氧化生成甲酸

Nanoyu
2023-07-27


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由于O2和有机底物在配位饱和金属氧化物上的活化不充分,在非均相催化剂上使用分子O2将可再生多元醇/糖氧化成甲酸仍然具有挑战性。

在这项研究中,中国石油大学(华东)Yibin Liu,Xiang Feng,新加坡国立大学Ning Yan通过配位数减少策略开发了一种有缺陷的MnO2催化剂,以增强各种多元醇/糖向甲酸的有氧氧化。

文章要点

1与普通MnO2相比,缺陷MnO2催化剂中的三配位Mn表现出表面氧电荷态的电子重构和丰富的表面氧空位。这些氧空位产生更多的Mnδ+路易斯酸位点以及附近的氧作为路易斯碱位点。这种组合结构的行为很像受阻路易斯对,有助于促进O2以及C-C和C-H键的活化。

2结果,有缺陷的MnO2催化剂表现出与甘油氧化的贵金属催化剂相当的高催化活性(周转频率:113.5 h−1)和甲酸产率(>80%)。该催化体系进一步扩展到其他多元醇/糖氧化成甲酸,具有优异的催化性能。

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参考文献

Yan, H., Liu, B., Zhou, X. et al. Enhancing polyol/sugar cascade oxidation to formic acid with defect rich MnO2 catalysts. Nat Commun 14, 4509 (2023).

DOI:10.1038/s41467-023-40306-w

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40306-w




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