Angew：含噻吩的COF光催化合成H2O2

纳米技术

2023-08-02

H₂O₂是环境和工业领域广泛实用的重要化学品，而且需求正变得更多。在没有牺牲试剂条件，通过ORR和WOR光催化合成H₂O₂目前仍面临非常大的困难和挑战。

有鉴于此，山东师范大学唐波、马瑜、岳婕妤、中国科学院上海高等研究院徐庆等报道两种含有噻吩的新型COF，分别为TD-COF和TT-COF，能够通过间接2e^- ORR和直接2e^- WOR反应制备H₂O₂。通过调节N杂环分子（分别为吡啶、三嗪），能够调控COF的光催化制备H₂O₂性能，实现了COF光催化剂的ORR、WOR双通道合成H₂O₂。

主要内容

（1）

当体系没有加入牺牲剂分子，实用空气和H₂O作为反应物，TD-COF分别在去离子水和海水光催化实现高达4060 μmol h^-1 g^-1和3364 μmol h^-1 g^-1 H₂O₂产率。

（2）

通过理论计算研究机理，发现噻吩基团是ORR反应的主要光还原基团，苯环是WOR的光氧化基团。本文使用含有噻吩的COF，实现了ORR和WOR双通道光催化合成H₂O₂，有助于构筑新型光催化合成H₂O₂催化剂。

参考文献

Jie-Yu Yue, Li-Ping Song, Yan-Fei Fan, Zi-Xian Pan, Peng Yang, Yu Ma, Qing Xu, Bo Tang, Thiophene‐Containing Covalent Organic Frameworks for Overall Photocatalytic H₂O₂ Synthesis in Water and Seawater, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202309624

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202309624