Nature Commun：电催化制备H2O2进行甲烷氧化制备甲酸

纳米技术

2023-08-06

甲烷直接部分氧化制备液体氧化衍生物是具有前景的甲烷增值反应方法。但是甲烷的活化通常需要高温高压，增加了这些反应的实施难度。

有鉴于此，首尔大学Yun Jeong Hwang、延世大学Jong Hyeok Park等提出一种甲烷部分氧化的反应方法，即通过常温常压阴极原位生成的活性氧物种的电化学反应方式辅助甲烷的部分氧化。

主要内容

（1）

通过酸处理的碳材料作为电催化剂，这种电催化辅助体系能够进行酸性电解液的甲烷部分氧化反应，制备液态氧化衍生物。这个电催化反应体系能够以18.9 μmol h^-1的产率进行选择性制备HCOOH。反应机理研究发现电催化反应生成具有反应活性的氧物种（·OH和·OOH），促进CH₄和CH₃OH的活化。

（2）

反应起始生成的不稳定CH₃OOH能够在阴极还原为CH₃OH，随后进一步氧化为HCOOH，从而实现了甲烷的选择性氧化。在该体系中，甲酸的选择性达到80.7 %。此外，该体系同样能够进行乙烷等烷烃分子的部分氧化。作者认为，这个微型并且符合可持续发展前景的电催化体系能够用于直接甲烷部分氧化。

参考文献

Jiwon Kim, Jae Hyung Kim, Cheoulwoo Oh, Hyewon Yun, Eunchong Lee, Hyung-Suk Oh, Jong Hyeok Park & Yun Jeong Hwang, Electro-assisted methane oxidation to formic acid via in-situ cathodically generated H₂O₂ under ambient conditions, Nat Commun 14, 4704 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-40415-6

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40415-6