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JACS: Co-POM催化全解水真正活性物种

阿Q
2018-09-12


S. J. Folkman等人制备了6种Co-POM， [Co4(H2O)2(PW9O34)2]10–(Co4P2W18), [Co9(H2O)6(OH)3(HPO4)2(PW9O34)3]16–  (Co9P5W27), [ββ-Co4(H2O)2(P2W15O56)2]16– (Co4P4W30), [Co(H2O)PW11O39]5– (CoPW11), [α1-Co(H2O)P2W17O61]8– (α1-CoP2W17), [α2-Co(H2O)P2W17O61]8– (α2-CoP2W17). 并研究通过31P NMR研究了溶液相容的Co-POM了在pH分别为5,8,9电解液中保持3 h后Co-POM分子浓度变化，他们发现3 h后，6种Co-POM在3种pH条件，这18种情况中有12种真正催化全解水的活性物种都为CoOx。在0.1 M NaPi，pH=5.8条件下，对于 CoPW11 和α1-CoP2W17，溶液相中仅剩下∼1.5% ,0.25%以初始簇合物形式存在，更多POM的转化形成了CoOx。在此条件下，CoOx的本征活性仍比POM本身高超过76倍。

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Scott J. Folkman, Richard G. Finke*, et al. Electrochemically Driven Water-Oxidation Catalysis Beginning with Six Exemplary Cobalt Polyoxometalates: Is It Molecular, Homogeneous Catalysis or Electrode-Bound, Heterogeneous CoOx Catalysis?

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b06303

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06303

 




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