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Angew:双Lewis酸碱位点调控银铜双金属氧化物纳米线实现高选择性光催化CO2还原制甲烷

芣苢
2023-08-11


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高选择性的将CO2光催化还原为有价值的碳氢化合物对实现碳中和社会至关重要。精确调控光催化剂界面上金属1···C=O···金属2(M1···C=O···M2)中间体的形成是调控选择性的关键步骤,然而这仍然是一个重要的挑战。近日,南方科技大学Hong Chen等受CO2分子的极性电子结构特点启发,提出了一种策略,即将Lewis酸碱双位点限制在双金属催化剂表面,有助于精确形成M1···C=O···M2中间体,从而促进碳氢化合物形成的选择性。

本文要点:

1利用暴露{110}表面的具有丰富Cu···Ag Lewis酸碱双位点的Ag2Cu2O3纳米线作为模型催化剂,实现了对CO2光催化还原生成CH4的100%选择性。

2随后的表面淬灭实验和密度泛函理论(DFT)计算研究表明,Cu···Ag Lewis酸碱双位点确实在调控M1···C=O···M2中间体的形成中起着至关重要的作用,该中间体被认为易于将CO2转化为碳氢化合物。

该工作报道了一种精确调控反应中间体实现高选择性CO2光催化还原的方法,有望激发对将CO2还原为碳氢化合物的双位点催化剂设计的研究。

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Shimao Deng, et al. Dual Lewis Acid-Base Sites Regulate Silver-Copper Bimetallic Oxide Nanowires for Highly Selective Photoreduction of Carbon Dioxide to Methane. Angew. Chem. Int. Ed., 2023

DOI: 10.1002/anie.202309625

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309625



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