Nature Catal：单壁碳管担载的弯曲酞菁钴分子电催化CO2制甲醇

纳米技术

2023-08-15

通过担载材料的应力调控能够对二维材料的性质进行调控。但是由于二维材料的厚度通常<2 nm，导致控制二维材料担载平面分子的应力变得非常困难。而且，人们目前并不清楚应力如何影响分子的性质。

有鉴于此，香港城市大学叶汝全、加州理工学院William A. Goddard III等发现碳纳米管是一种非常好的基底材料，能够通过控制分子的弯曲程度，优化分子的催化活性。

主要内容

（1）

在单壁碳纳米管上修饰单分散Co-Pc（酞菁钴，cobalt phthalocyanine）分子，随后将其用于CO₂电催化还原，能够以>60 %的选择性将CO₂还原为甲醇，部分电流密度达到>90 mA cm^-2，电催化性能比多壁碳纳米管的性能（16.6 %）更好。

（2）

通过振动光谱和X射线光谱表征，发现由于分子-基底的强相互作用，导致局域几何结构和电子结构发生独特变化。通过巨正则DFT理论计算，验证说明弯曲CoPc/SWCNTs具有改善的*CO结合能，从而*CO能够进行下一步催化转化。相比而言，多壁碳纳米管更倾向于发生CO脱附。本文研究说明，除了作为导电基底和分散催化剂的基底之外，SWCNTs具有更加重要的作用。

参考文献

Jianjun Su, Charles B. Musgrave III, Yun Song, Libei Huang, Yong Liu, Geng Li, Yinger Xin, Pei Xiong, Molly Meng-Jung Li, Haoran Wu, Minghui Zhu, Hao Ming Chen, Jianyu Zhang, Hanchen Shen, Ben Zhong Tang, Marc Robert, William A. Goddard III & Ruquan Ye, Strain enhances the activity of molecular electrocatalysts via carbon nanotube supports, Nat Catal (2023).

DOI: 10.1038/s41929-023-01005-3

https://www.nature.com/articles/s41929-023-01005-3