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ACS Catal:构筑电荷转移方向一致的COF光催化剂

纳米技术
2023-09-02


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在生物领域,通常通过控制催化活性位点使得逐步电荷转移的氧化还原催化反应。在人工催化反应中,特别是纯有机光催化剂、聚合物光催化剂、异相光催化剂等催化剂,难以精确的控制电荷转移穿过催化活性位点是其中的主要挑战。

有鉴于此,复旦大学张凯、中南大学喻桂朋等报道设计合成含有吩噻嗪的纯有机构成的CTF材料光催化剂,这种有机光催化剂能够精确的控制并且实现均一的电荷转移,从而实现优异的光催化氧化性能。

主要内容

(1)

通过将吩噻嗪通过共聚合的方式组装到CTF上,从而在聚合物光催化剂材料中,在光诱导的电荷分离作用产生内建电场和强偶极矩,实现了明确的逐步的电荷转移方式。

(2)

基于原位光谱表征和时间分辨DFT计算模拟,说明吩噻嗪结构中的硫原子位点能够生成光生空穴,作为主要的氧化位点。设计的CTF光催化材料具有优异的光催化活性,循环能力,广泛的应用场景。

通过光催化一级胺的氧化偶联、制备苯并咪唑、N,N-二甲基苯胺的氧化甲酰化、醛肟脱水反应,验证设计的CTF材料光催化活性。

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参考文献

Sizhe Li, Lingling Hu, Zhuangfei Qian, Jie Yin, Juntao Tang, Chunyue Pan, Guipeng Yu*, and Kai A. I. Zhang*, Covalent Triazine Frameworks with Unidirectional Electron Transfer for Enhanced Photocatalytic Oxidation Reactions, ACS Catal. 2023, 13, 12041–12047

DOI: 10.1021/acscatal.3c02122

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c02122




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