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Nature Commun:乙炔氢氯化反应的碳-金属双催化位点

纳米技术
2023-09-10


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在乙炔氢氯化制备乙烯氯的各种催化剂(比如商用的Hg催化剂或者更加符合可持续发展的单原子催化剂),碳基底是非常常见的构成材料。人们一直认为碳可能作为助催化剂,但是从来未曾明确验证其作为助催化剂。

有鉴于此,苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez等验证碳和金属位点在乙炔的氢氯化反应中起到的双功能机理。

主要内容

(1)

通过原位XAS和其他光谱表征和动力学分析,在各种不同反应条件表征催化剂的单原子(Pt, Au, Ru)和碳基底(活化碳,非活化碳,氮掺杂碳)。

(2)

表征发现,金属原子活化HCl,金属位点相邻的碳位点结合乙炔。通过分析金属原子位点的配位环境进行理论模拟,从而提出基底可能结合乙炔的位点以及可行的反应机理。本文研究将催化剂的概念从单原子催化剂扩展至组合催化,说明在调控和设计催化剂中,优化金属位点和担载材料都非常重要。

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参考文献

Vera Giulimondi, Andrea Ruiz-Ferrando, Georgios Giannakakis, Ivan Surin, Mikhail Agrachev, Gunnar Jeschke, Frank Krumeich, Núria López, Adam H. Clark & Javier Pérez-Ramírez, Evidence of bifunctionality of carbons and metal atoms in catalyzed acetylene hydrochlorination. Nat Commun 14, 5557 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-41344-0

https://www.nature.com/articles/s41467-023-41344-0




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