ACS Catal：PdAuCu合金催化剂调控硝酸盐还原

纳米技术

2023-09-11

Pd-Au-Cu固溶体纳米粒子具有广阔的组分调控空间。有鉴于此，德州大学奥斯汀分校Simon M. Humphrey、Graeme Henkelman、Charles J. Werth等通过微波辅助热解还原方法制备Pd_xAu_yCu_100–(x+y)，其中x=30–70，y=15–35，得到的合金材料价格更加便宜，并且硝酸盐还原的催化活性更容易调控。

主要内容

（1）

这种合成方法通过一锅法将市售的Pd²⁺，Au³⁺，Cu²⁺盐乙二醇和NaBH₄直接还原，直接合成了接近单分散状态的三元合金纳米粒子，粒径分布区间2-4 nm。此外通过相同的合成方法合成了分散性和粒径类似的二元PdCu合金。

通过溶液还原NO₃^-反应，研究PdCu纳米粒子和PdAuCu纳米粒子的催化活性，并且将催化活性与以往报道的PdAu进行比较。实验和理论计算结果发现，Pd催化活性位点的催化活性与Au和Cu的含量密切相关。

（2）

本文研究展示了PAuCu三元合金纳米粒子具有优异的NO₂^-还原催化活性和选择性，说明Cu能够作为一种经济合理的稀释性金属，同时不会降低PdAu的催化活性和稳定性。从催化剂的经济合理性角度考察，三元合金催化剂具有更好的价格/催化活性率：Pd₆₃Au₂₂Cu₁₆纳米粒子的催化转化比例达到3.353 min^–1 $^–1，比Pd纳米粒子（0.797 min^–1 $^–1）或PdCu纳米粒子更好。

参考文献

Pranaw Kunal, Chenxu Yan, Hongyu Guo, Hao Li, Carolyn E. Brady, Michael Duncan, Xun Zhan, Charles J. Werth*, Graeme Henkelman*, and Simon M. Humphrey*, Pd–Au–Cu Ternary Alloy Nanoparticles: Highly Tunable and Economical Nitrite Reduction Catalysts, ACS Catal. 2023, 13, 11945–11953

DOI: 10.1021/acscatal.3c01676

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.3c01676