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Angew：Cu-MOR的乙烷/丙烷选择性脱氢机理

纳米技术
2023-09-14


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含有Cu(II)的MOR分子筛具有活化C1-C3烷烃C-H化学键的能力，但是与甲烷相比，对乙烷或丙烷进行C-H键官能团化有着非常显著的区别。CuMOR与乙烷和丙烷反应，生成乙烯和丙烯；CuMOR与甲烷反应，生成甲醇和甲醚。

有鉴于此，苏黎世联邦理工学院Jeroen A. van Bokhoven、保罗谢勒研究所Vitaly L. Sushkevich等报道通过原位FTIR和MAS NMR光谱表征以及时间分辨Cu K-edge XAS研究反应机理，发现不同烷烃的反应机理具有显著区别。

主要内容

（1）

在烷烃通过氧化脱氢反应生成乙烯和丙烯的反应中，乙烷脱氢生成乙烯的选择性达到95 %，丙烷脱氢生成丙烯的选择性达到85 %。在CuII-oxo还原反应中，烯烃能够与CuI生成稳定的π复合物，从而避免烯烃分子氧化或者聚合。这与甲烷的反应机理不同，甲烷的活化通过氧化羟基化，生成结合在分子筛骨架上的甲氧基物种。

（2）

这项研究代表了烷烃直接氧化研究的重要一步，有助于烯烃选择性合成相关研究的发展。

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参考文献

Mikalai A. Artsiusheuski, René Verel, Jeroen A. van Bokhoven, Vitaly L. Sushkevich, Selective Oxidative Dehydrogenation of Ethane and Propane over Copper-Containing Mordenite: Insights into Reaction Mechanism and Product Protection, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202309180

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202309180




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