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武汉大学Angew:苯并咪唑(Beim)阳离子改善电催化还原CO2制备C2+

纳米技术
2023-09-27


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电催化还原CO2是一种具有前景的解决碳排放方法,电催化还原CO2受到电解液阳离子(阳离子效应)的显著影响。与广泛得到研究的液体电解液碱离子效应相比,人们对CO2电解液中的必不可少碱性聚电解质APE (alkaline polyelectrolytes)的有机阳离子对电催化还原CO2性能并不清楚。

有鉴于此,武汉大学王功伟、庄林等报道研究有机离子对电催化CO还原性能的影响,在Cu电极表面修饰一系列修饰的有机阳离子pTPN-X(X=TMA+, Pip+, Py+, Meim+, Hexim+, Beim+),发现p-TPN-Beim表现优异的C2H4选择性(45.9 %)和C2+选择性(75.9 %),这个结果说明Beim+阳离子能够促进CO2电催化还原制备C2+产物。

主要内容

(1)

通过研究有机阳离子对电催化CO2还原反应的影响,发现苯并咪唑阳离子Beim+(benzimidazolium cation)比其他常用的氮阳离子(R4N+)表现显著更好的C2+(C2H4)产率。

(2)

通过循环伏安表征和原位光谱表征,发现Beim+阳离子能够显著增强CO2电催化还原为*CO,降低电催化剂界面的质子浓度,促进*CO二聚生成C2+。通过自制的离子聚合物APE,在工业级别电流密度(331 mA cm-2)进行CO2/纯水电催化,实现了优异的C2H4产率。这项研究实现了一种能够显著增强CO2电催化性能的方法。

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参考文献

Liwei Xue, Zeyu Gao, Tianshu Ning, Wenzheng Li, Jinmeng Li, Jinlong Yin, Li Xiao, Gongwei Wang, Lin Zhuang, Dual-Role of Polyelectrolyte-Tethered Benzimidazolium Cation in Promoting CO2/Pure Water Co-Electrolysis to Ethylene, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202309519

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202309519




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