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JACS：ZnO表面COx加氢和H2解离的机理研究

纳米技术
2023-10-07


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从原子尺度研究金属氧化物表面的催化加氢反应具有非常大的难度和挑战，因为通常催化加氢反应需要在常压或高压进行，这种表征功能的方法仍非常缺乏。

有鉴于此，中国科学技术大学李微雪、上海科技大学杨帆等通过常压STM、常压XPS、DFT理论计算，研究H2解离和CO和CO2催化加氢的机理。

主要内容

（1）

在常压情况直接观测发现ZnO(10-10)表面H2分子异裂，发现H2解离无需表面缺陷。300 K的ZnO表面CO或CO2分子不会阻碍H2解离催化位点；发现CO能够增强表面负氢中间体的稳定性，促进CO解离吸附。

研究结果说明，催化加氢反应的活性物种是负氢，ZnO的表面羟基无法对CO/CO2加氢。

（2）

通过常压表征和DFT理论计算，说明ZnO表面CO加氢反应是符合热力学的过程，CO加氢催化反应包括两步，首先CO在ZnO表面氧化为CO2，随后CO2与负氢反应生成甲酸。这些研究结果从分子级别揭示CO/CO2在ZnO表面加氢催化反应，有助于理解合成气转化和氧化物催化剂的机理。

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参考文献

Yunjian Ling, Jie Luo, Yihua Ran, Zhi Liu, Wei-Xue Li*, and Fan Yang*, Atomic-Scale Visualization of Heterolytic H2 Dissociation and COx Hydrogenation on ZnO under Ambient Conditions, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08085

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08085




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