Angew：解锁无定形二氧化硅上单中心锆上二氧化碳加氢制甲醇的双通道途径
Nanoyu
2023-11-07
大规模将CO2转化为甲醇对于可持续甲醇经济具有重要意义。由于其优异的CO2吸附和活化性能，氧化锆被认为是铜基催化剂的重要载体。然而，反应过程中Zr物种的演化及其结构对反应途径的影响仍不清楚。
在此，中科院大连化物所Jian Sun，Jiafeng Yu通过增强 Cu/ZrO2-SiO2 催化剂中的 Zr-Si 相互作用来产生无定形 SiO2 基体中的单点 Zr 物种。
文章要点
1）原位X射线吸收光谱（XAS）表明单中心Zr的配位环境对气氛和反应条件敏感。研究人员证明了CO2吸附更倾向于Cu和单点Zr的界面，而不是ZrO2纳米粒子。
2）逆水煤气变换（RWGS）+CO-氢途径中的甲醇合成仅在单分散的Zr位点上得到验证，而普通的甲酸盐途径发生在ZrO2纳米粒子上。因此，它扩展了一条非竞争性平行途径作为主要甲酸盐途径的补充，导致基于Cu/SiO2和Cu/ZrO2催化剂的Cu活性分别提高六倍和两倍。
这项工作中单位点Zr物质建立的双通道途径为理解催化科学中原子分散的氧化物开辟了新的视野。
参考文献
Meng Yang, et al, Unlocking a Dual-channel Pathway in CO2 Hydrogenation to Methanol over Single-site Zirconium on Amorphous Silica, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312292
DOI: 10.1002/anie.202312292
https://doi.org/10.1002/anie.202312292
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