JACS：通过原位X射线拉曼光谱研究BN的丙烷脱氢机理

纳米技术

2023-11-09

六方晶相BN在丙烷氧化脱氢制备丙烯反应中具有非常好的选择性。人们在之前的工作中使用多种离线表征，认为催化剂的活性来自无定形氢氧化硼（boron oxyhydroxide）表面层，而且认为丙烷脱氢制备丙烯的反应机理包括表面和气相自由基反应。

有鉴于此，威斯康星大学麦迪逊分校Ive Hermans、Unni Kurumbail、斯坦福大学Dimosthenis Sokaras等报道通过原位X射线Raman光谱表征技术，研究不同反应条件（在500-550 ℃，P=30 kPa C₃H₈, 15 kPa O₂, 56 kPa He）中催化剂的氧官能团化现象。

主要内容：

（1）

研究发现，在气氛中引入H₂O能够参与活化催化剂的表面。通过催化剂的表面转变情况描述催化剂，并且通过高分辨率XPS表征，通过理论计算模拟解释实验观测现象。

（2）

这项工作说明X射线Raman光谱表征技术能够用于表征工况条件的催化剂中低质量元素的行为。

参考文献

Melissa C. Cendejas, Oscar A. Paredes Mellone, Unni Kurumbail, Zisheng Zhang, Jacob H. Jansen, Faysal Ibrahim, Son Dong, John Vinson, Anastassia N. Alexandrova, Dimosthenis Sokaras*, Simon R. Bare*, and Ive Hermans*, Tracking Active Phase Behavior on Boron Nitride during the Oxidative Dehydrogenation of Propane Using Operando X-ray Raman Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08679

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08679