Nature Commun：脉冲电催化增强低浓度硝酸盐还原制氨

纳米技术

2023-11-15

电催化还原NO₃^-制备NH₃被认为是一种能够处理废水同时制备NH₃的技术路线，虽然电催化还原NO₃^-制备NH₃得到快速发展进步，但是如何高效的在低过电势将低浓度的NO₃^-催化转化仍具有非常大的困难和挑战。这是因为负电荷NO₃-的催化反应动力学非常缓慢，而且电催化反应中存在竞争性电化学反应。

有鉴于此，天津大学于一夫、北京科技大学鲁启鹏等发现脉冲电催化能够克服电催化还原NO₃^-制备NH₃面临的问题，实现了优异的电催化还原低浓度硝酸盐制备NH₃性能。

主要内容：

（1）

当硝酸盐的浓度为≤10 mA，法拉第效率97.6 %，NH₃产率达到2.7 mmol^-1 h^-1，NO₃^-转化率达到96.4 %。这种脉冲电催化性能比静态电催化反应的性能更好（法拉第效率仅为65.8 %，NH₃产率为1.1 mmol h^-1 mg_Ru^-1，转化率为54.1 %）。

（2）

通过原位表征和有限元分析，说明脉冲电催化技术增强电催化还原性能的原因是周期性的电极电势能够显著的改善关键中间体物种*NO的吸附结构，增强体系催化剂附近的NO₃^-浓度。

此外，本文研究有助于理性设计催化剂和精确调节反应路径，进一步拓展用于更多的催化反应过程。

参考文献

Yanmei Huang, Caihong He, Chuanqi Cheng, Shuhe Han, Meng He, Yuting Wang, Nannan Meng, Bin Zhang, Qipeng Lu & Yifu Yu, Pulsed electroreduction of low-concentration nitrate to ammonia. Nat Commun 14, 7368 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43179-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43179-1