Nature Commun：通过平衡基元步骤实现无积碳甲烷干法重整

纳米技术

2023-11-19

对催化反应的动力学进行平衡是催化反应的关键，通常催化反应动力学平衡的优化是通过牺牲反应基元步骤从而实现抑制副反应和增强催化剂的稳定性。甲烷干法重整催化反应通常需要在高温条件进行，其中包括快速的C-H键活化和缓慢的碳消除，这导致积碳和催化剂失活。只关注于发展新型催化剂通常无法完美的解决积碳问题。

有鉴于此，西北大学Edward H. Sargent、爱荷华州立大学黄文裕、俄克拉荷马州立大学王斌等通过平衡基元反应动力学的方式对整体反应热力学进行优化，从而实现了不生成积碳的甲烷干法重整催化剂。

主要内容：

（1）

首先从具有高活性但是非常容易积碳的CoAl₂O₄催化剂出发，通过Ga取代Al策略得到CoAl_0.5Ga_1.5O₄-R催化剂，这种催化剂能够在1000 h的甲烷干法重整催化反应后不产生积碳。

（2）

研究发现Ga能够抑制C-H键活化从而与碳消除进行平衡，从而提高干法重整催化催化剂的稳定性。此外，通过多种金属元素取代Al的方式，合成了一系列不生成积碳的催化剂。

参考文献

Jiaqi Yu, Tien Le, Dapeng Jing, Eli Stavitski, Nicholas Hunter, Kanika Lalit, Denis Leshchev, Daniel E. Resasco, Edward H. Sargent, Bin Wang & Wenyu Huang, Balancing elementary steps enables coke-free dry reforming of methane. Nat Commun 14, 7514 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43277-0

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43277-0