ACS Catal：CuInS2的Cu缺陷增强光催化还原CO2制备CO

纳米技术

2023-11-19

对于常见的胶体量子点光催化材料，缺陷工程是调节光电性质的重要方法，能够实现优异的太阳能转化为燃料性能。但是如何理解缺陷-缺陷之间的相互作用对于载流子和催化反应动力学的影响仍非常困难。

有鉴于此，电子科技大学王志明、童鑫等报道Zn掺杂修饰Cu缺陷的CuInS₂量子点光催化剂，通过Cu空位和Cu²⁺缺陷态之间协同进行光催化还原CO₂。

主要内容：

（1）

通过稳态和瞬态光学表征，发现Cu空位的密度能够调控具有光学活性的Cu⁺和Cu²⁺缺陷态（分别表现为Cu_In′′和Cu_Cu^·）的分布规律。

研究发现，Cu⁺缺陷抑制带间吸收，提高Shockley–Read–Hall复合；Cu²⁺缺陷态能够增强量子点的激子寿命。

（2）

原位红外光谱和理论计算结果说明光活性Cu空位附近的Cu²⁺缺陷态能够活化CO₂生成COOH*，因此显著改善光催化还原CO₂生成CO的产率，在120 h光催化反应后CO的产率达到532.3 μmol g^-1 h^-1（TON达到~1963）。

参考文献

Mengke Cai, Xin Tong*, Peisen Liao, Shujie Shen, Hongyang Zhao, Xin Li, Li Xia, Huaqian Zhi, Nan Zhou, Ziqian Xue, Lei Jin, Jieyuan Li, Guangqin Li, Fan Dong, Andrei V. Kabashin, and Zhiming M. Wang*, Manipulating the Optically Active Defect–Defect Interaction of Colloidal Quantum Dots for Carbon Dioxide Photoreduction, ACS Catal. 2023, 13, 15546–15557

DOI: 10.1021/acscatal.3c03884

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03884