Science：手性声子诱导磁性！
纳米人
2023-11-22
时间反演对称性（TRS）在材料的光学、磁性、拓扑和传输属性中的重要性。手性声子的特点是原子围绕其平衡位置一直保持单向旋转，产生动态的晶格结构改变，从而打破TRS。这种对称性破缺在强自旋-声子耦合的体系里理论上可以诱发晶体从顺磁性转变为磁性。在最近《Science》杂志发表Large effective magnetic fields from chiral phonons in rare-earth halides的这篇论文中，来自美国莱斯大学助理教授Hanyu Zhu和四年级博士生Jiaming Luo通过对稀土卤化物中的手性声子进行研究，展示了手性声子如何在铈氟化物(CeF3)中产生大型有效磁场（约为1特斯拉），使得原本顺磁的CeF3转化为了磁性，而且这种磁性会随着手性声子手性的不同而翻转。这项研究对于理解和利用声子调控量子材料的性质具有重要意义，尤其是在开发快速、高能效的磁光信息处理和存储系统方面。
技术难点
1.寻找自旋-声子耦合足够强的体系，来得到可观测的实验现象。
2.实验设计中的挑战，因为没有商用的在10THz波段附件的光源，需要自行设计太赫兹激光源。
3.如何将生成的线偏太赫兹光转化为圆偏振太赫兹光脉冲来激发手性声子。
4.如何搭建精细的超快磁光克尔以及法拉第偏转实验来量化手性声子对材料的磁光特性的影响。
技术细节
图 1：氟化铈中由手性声子引发的超快磁化
作者通过大量文献综述发现稀土卤化物氟化铈(CeF3)存在非常强的自旋-声子耦合，且通过密度泛函理论(DFT)计算得到最强的Eu手性声子能量以及其原子位移特征。随后用有机晶体将两束红外光通过非线性光学操作产生了峰值场强约为5.6 × 10^7 V/m，脉冲持续时间约为0.45皮秒的太赫兹泵浦脉冲。该太赫兹脉冲以10.8 THz为中心，带宽为1 THz，完全覆盖该声子的能量区间，且通过分束器和相位调节器得到偏振连续可调的太赫兹泵浦脉冲（1B）。如图1D所示，圆偏振THz泵浦脉冲从左侧入射并在晶体内指数衰减，产生垂直于表面的有效磁场和大约1微米厚的瞬态磁化层（绿色渐进层所示）。波长在800纳米、持续时间为0.5皮秒的线性偏振探测光束从样品背面入射，反射出来的该红外光束经历了磁化层的两倍法拉第旋转以及界面反射的克尔椭圆度。实验中测得的法拉第偏转随时间变化的曲线如1E所示，圆偏振太赫兹激发的磁性在不同手性下符号相反，而且相同功率下的线偏振光不产生任何磁性，证明了该磁性需要时间反演对称性(TRS)的破缺。
其次作者通过一些列实验证明了该超快磁性的根源是圆偏太赫兹激发的手性声子。首先通过对比在10 K和295 K测量到的TEFISH（太赫兹电场诱导的二次谐波产生）光谱之间的比率。发现了低温占据主导下一个中心位于10.5 THz的共振声子峰。而且对不同频率的THz激发所诱发的法拉第旋转通过对入射脉冲能量归一化，证实观察到的能引起磁化的太赫兹必须和声子同频。并根据调整入射太赫兹的圆偏度，作者发现太赫兹诱导磁性和其成正相关，更加说明了手性声子产生的角动量大小和超快磁场大小有着直接关系。
作者随后提出了一个动态模型来解释看到的实验曲线。该动态模型也包含了基于量子谐振子的声子震动模型来解释太赫兹的电场激发和声子震动形成的磁场。通过拟合仅有的自旋和声子的衰减时间，作者成功解释了不同温度下不同的实验曲线的形状以及估算出了手性声子产生的磁场大小（约为1特斯拉）。
最后作者做了入射功率和有效磁场之间的实验，解释了该方法可以在材料内部产生近10特斯拉的有效磁场，如果入射功率在3-4mJ/cm^2，展示了未来很强的利用前景。
这项在《Science》杂志发表的研究，展示了如何利用手性声子在氟化铈等量子材料中产生有效的磁场，为我们提供了对量子材料未来应用的重要见解。这项研究可能会在以下几个方面带来重要的影响和创新：
新型信息存储技术：研究中展示的手性声子与电子自旋的相互作用可以用于开发新型的信息存储设备，这些设备可能比现有的技术更快、更节能。
量子计算的发展：手性声子在材料中产生的有效磁场可能对量子比特的操控和稳定有重要作用，从而推动量子计算机的发展。
自旋电子学的进步：这项研究为自旋电子学提供了新的实验平台，可能会导致在这个领域更高效的材料和器件的开发。
探索超快物理现象：手性声子对时间反演对称性的打破可能会揭示新的物理现象。通过外部激励（如光或量子涨落）对手性声子进行操控，可能会促使科学家们探索和设计前所未有的动态材料。
晶格振动对磁性的影响一直是这几年凝聚态物理研究的热点。就在今年年初，Hanyu Zhu和Jiaming Luo还发表过一篇在磷化铁硒（FePSe3）材料中发现天然磁子（magnon）和声子（phonon）的拓扑耦合。作者通过设计拉曼增强的光学腔体在单层和厚层FePSe3发现了在零外场作用下的magnon和phonon的耦合，并通过一系列温度和磁场相关的实验，拟合算出了耦合背后的非平庸陈数。该工作提供了一个非常具有优势的天然拓扑量子计算平台。Jiaming Luo et al. ,Large effective magnetic fields from chiral phonons in rare-earth halides.Science382,698-702(2023).DOI:10.1126/science.adi9601 https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi9601Nano Lett. 2023, 23, 5, 2023–2030 Publication Date:February 16, 2023 https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00351https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.3c00351
