侯仰龙等Angew：CeO2/Au界面缺陷和应力协同高效率光催化固氮

纳米技术

2023-11-27

通过光照策略在温和条件进行光催化固氮是一种可能的制备NH₃路线。但是因为催化剂在光能利用率的局限、在电荷转移过程中热电子的损失、较弱的N₂吸附和活化能力等问题，目前大多数光催化剂太阳能转化为化学品的效率难以令人满意，这限制了光催化剂的实际应用。

有鉴于此，北京大学侯仰龙、兰州大学汪宝堆、彭勇等将丰富的应力-V_O缺陷修饰CeO₂纳米片通过原子级尖锐界面修饰在纳米蘑菇结构的空心Au，从而构筑了一种新颖的半导体/plasmonic金属空心蘑菇异质结，将其命名为CeO₂-AD/Au。

主要内容

（1）

Plasmonic金属Au能够将光吸收的区间从可见光拓展至第二近红外区间。催化剂的特殊界面显著增强热电子的传输性能。由于界面压缩应力产生丰富的应力-V_O缺陷，能够促进N₂分子吸附和活化。通过DFT理论计算，验证应力和V_O缺陷之间的协同作用。

（2）

通过结构和缺陷调控，促进实现高效率的光催化固氮，实现了0.1 %太阳能转化为化学能效率，性能达到自然界常见植物的光化学合成效率，为人工光化学合成提供经验。

参考文献

Hua Li, Junwei Zhang, Xia Deng, Yantao Wang, Genping Meng, Ruitong Liu, Junfeng Huang, Mudong Tu, Cailing Xu, Yong Peng, Baodui Wang, Yanglong Hou, Structure and Defect Engineering Synergistically Boost High Solar‐to‐Chemical Conversion Efficiency of Cerium oxide/Au Hollow Nanomushrooms for Nitrogen Photofixation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202316384

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202316384