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米测 技术中心
2023-11-28
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研究背景
近年来，研究人员发现在原子级薄量子材料中出现的多种新现象，目前尚无通用方法能够在嵌入绝缘层和金属栅的二维材料器件中映射局部能带结构。传统的方法对于二维系统的量子振荡的探测一直具有挑战性，而且现有的扫描探针技术也缺乏空间信息。
关键问题
绝缘层和金属栅极：在许多先进的二维材料器件中，活性层被嵌入绝缘层和金属栅极之间。这就很难获取和绘制活性层的局部能带结构。空间不均匀性：这些样品中通常存在各种类型的无序，如电荷不均匀性、扭转角无序和应变。这些空间不均匀性会掩盖量子振荡，使获取有关局部能带结构的准确信息变得困难。缺乏空间信息：传统测量技术缺乏空间信息。de Haas-van Alphen 振荡和电容测量等方法可提供全局信息，但无法提供精确的空间分辨率。这一局限性阻碍了先进二维材料局部带状结构的表征。多体效应和强相互作用：二维材料的局部能带结构可能受多体效应和强相互作用的影响。传统方法主要关注单粒子物理，因此可能不适合研究这些现象。
新思路
近日，以色列雷霍沃特魏茨曼科学研究所Eli Zeldov团队使用扫描SQUID-on-tip（SOT）显微镜对Bernal堆叠三层石墨烯中的de Haas-van Alphen量子振荡进行了成像。他们能够以亚毫电子伏特的能量分辨率和纳米尺度的空间分辨率解析多能带电子结构。热力学振荡提供的定量信息可用于推导紧束缚跳跃参数，并重构由位移场引起的能带杂化。 作者使用扫描超导量子干涉设备，成功在石墨烯中成像了de Haas–van Alphen量子振荡，并解析了其带结构和应变对其影响。同时研究人员发现，通过施加垂直磁场，他们可以诱导朗道水平交叉，并在三层石墨烯的电阻中产生量子振荡。这一发现为了解三层石墨烯的电子特性提供了新的视角，并为探索该系统中的新量子现象提供了可能性。作者研究了Bernal堆叠的ABA三层石墨烯结构，使用Slonczewski-Weiss-McClure紧束缚模型，包含六个跳跃参数γi（i=0-5），堆积引起的位能差δ，由位移场D引起的相邻石墨烯层之间的电势差∆1和中间层和外层之间的非均匀电荷分布所描述的电势差∆2。D场打破了晶体的镜面对称性，导致带混合和Lifshitz转变。在高D下，Dirac带分为三个部分，并与BLG带相互作用，形成了带间隙的小Dirac锥体。这些锥体表现出三倍旋转对称性，导致各种可能的量子霍尔铁磁和向列态。先前的研究探索了TLG在高磁场下的SdH和电容振荡，以确定BS并识别破缺对称态，产生了广泛的SWMc参数，但BS的细节仍然存在争议。本文还讨论了γ3诱导的三角形变对LL结构的影响，导致LL反交叉。此外，高磁场下的对称性破缺导致了沟壑极化态的形成，但低场下的沟壑相干性仍然是一个开放性问题。
研究人员对三层石墨烯（TLG）样品进行了局部 dHvA（de Haas-van Alphen）振荡测量。该三层石墨烯样品由氢化硼封装，并具有用于控制载流子密度和位移场的顶部和底部铂栅极。测量是在大约 160 mK 的温度下使用铟扫描 SOT（尖端扫描超导量子干涉装置）进行的。通过用小交流电压调制载流子密度，研究人员能够诱发局部交流磁场，并由扫描 SOT 记录下来。该磁场反映了局部轨道磁化的差异变化。研究人员在样品上方的一个点上观察到了 dHvA 振荡，覆盖了从 -1.2 x 1012 cm-2 到 2.3 x 1012 cm-2 的载流子密度范围。 有趣的是，在这一相对较小的载流子密度范围内，dHvA 振荡显示了 100 多个朗道水平（LLs），这与未观察到舒布尼科夫-德-哈斯（SdH）振荡的传输测量形成了鲜明对比。研究人员能够在低至 40 mT 的磁场中分辨出 dHvA 振荡，这是在二维系统中观测到量子振荡的最低磁场。
这些发现证明了扫描 SOT 技术执行纳米级磁成像的能力，并揭示了三层石墨烯样品中朗道水平的详细信息。
图2 ABA 石墨烯中 dHvA 效应的测量
研究人员使用了一种名为 dHvA 成像的技术来研究 QOs 及其在载流子密度范围内的空间依赖性。他们观察到，QOs 在样品的不同区域表现出不同的行为，一些区域显示出 QOs 的连续演化，而另一些区域则显示出低频跳动模式。 研究发现，QOs 中的跳动模式是单层石墨烯（MLG）带不同味道之间小对称性破坏的结果。研究人员考虑了这种对称性破坏的各种可能机制，包括交错基底电势、凯库勒畸变、带移、泽曼效应和自旋轨道耦合。然而，最终确定应变诱导的 PMF 是对 QOs 中观察到的干涉图案最一致的解释。应变诱导 PMF 源自制造过程中引入的晶格畸变和弯曲。研究人员能够绘制出样品中应变诱导 PMF 的分布图，其中显示了 PMF 平稳变化的区域，最高可达几毫特斯拉。研究发现，应变诱导的永磁傅里叶效应会影响多层石墨烯（MLG）和双层石墨烯（BLG）的朗道水平（LLs），其干涉模式可以很好地用与外加磁场的线性关系来描述。
石墨烯中由应变引起的伪磁场（PMFs）对朗道水平（LLs）和干涉模式有重大影响。石墨烯晶格中的应变会产生有效磁场，从而影响材料的电子特性。PMF 导致石墨烯中形成朗道能级 (LL)，其特征是状态密度 (DOS) 中出现尖锐的峰值。这些朗道能级是在系统中观察到的量子振荡的原因。PMF 的存在会改变 LLs，使其发生能量移动并改变其空间分布。此外，石墨烯中与量子霍尔效应有关的干涉图案也受到应变诱导 PMF 的影响。PMF 通过改变干涉电子波的相位和振幅来改变干涉图案。
石墨烯中量子振荡的跳动模式与应变诱导的伪磁场（PMFs）有关。当石墨烯受到应变时，会产生非均匀应变模式，从而形成伪磁场。这些 PMF 形成的有效朗道电平 (LL) 在状态密度 (DOS) 中具有尖锐的峰值。在量子振荡中观察到的跳动模式来自这些 LL 的干涉。量子振荡的干涉可以很好地用应变诱导的 PMFs 来描述，而 PMFs 可以用高精度技术检测和绘制。因此，量子振荡的跳动模式提供了有关石墨烯中应变诱导 PMF 的存在和空间依赖性的宝贵信息。
图4 应变诱导 PMF 的 LL 干涉测量
总的来说，以色列雷霍沃特魏茨曼科学研究所Eli Zeldov团队使用扫描SQUID-on-tip（SOT）显微镜来对hBN封装的双门式Bernal堆叠三层石墨烯中的de Haas-van Alphen效应进行成像。作者强调了SOT的高磁敏感性，使其能够在低磁场下成像量子振荡。热力学振荡提供的定量信息可用于推导紧束缚跳跃参数，并重构由位移场引起的能带杂化。SOT的纳米尺度空间分辨率使得可以对量子振荡的空间变化进行详细研究。石墨烯带的可编程面内弯曲的最新发展为PMF的微尺度工程和开发提供了机会，以实现零场量子霍尔和拓扑绝缘体状状态以及全石墨烯电子学。导出的局部 BS 和 PMF 成像的高精度确定方法为可调谐电子带的表征和优化提供了强大的工具。 Haibiao Zhou , Nadav Auerbach, Matan Uzan, Yaozhang Zhou1, Nasrin Banu, Weifeng Zhi, Martin E. Huber, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Yuri Myasoedov, Binghai Yan & Eli Zeldov*. Imaging quantum oscillations and millitesla pseudomagnetic fields in graphene. Nature (2023).https://www.nature.com/articles/s41586-023-06763-5
