世界首次！他，又发Science了！
米测 技术中心
2023-12-06
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研究背景
大多数材料是多晶的，由大量不同尺寸和方向的晶粒组成。这些晶粒以及晶粒之间的晶界(GB)的特征和排列对于确定材料性能至关重要。在粗晶金属和合金中，塑性最典型的是由位错(线性晶格缺陷)的成核和滑移来维持的。这种行为既伴随着晶格旋转，又伴随着加工硬化，这是由于变形过程中位错的储存而发生的。
关键问题
在纳米晶金属中，由于晶粒操作难度的增加，塑性的起源尚不清楚。然而，位错、堆垛层错和形变孪晶仍然在变形的纳米晶粒中频繁观察到，这表明在纳米尺度下，由位错介导的塑性变形仍然是活跃的。2、跟踪多晶样品3D体积内单个晶粒方向的变化具有挑战性在多晶金属中，塑性变形伴随着位错滑移引起的晶格旋转。在三个维度上跟踪这些旋转需要非破坏性方法，迄今为止这些方法仅限于微米级的晶粒尺寸。
新思路
有鉴于此，重庆大学黄晓旭、吴桂林和清华大学Andrew Godfrey等人在原位纳米力学测试前后，通过在透射电子显微镜（3D-OMiTEM）中使用三维取向图来跟踪纳米颗粒镍中单个颗粒的旋转。许多较大尺寸的颗粒经历了意想不到的晶格旋转，作者将其归因于压力卸载过程中旋转的逆转。这种固有的可逆旋转源于反应力驱动的位错滑移过程，该过程对于较大的晶粒更为活跃。这些结果提供了对纳米晶金属基本变形机制的见解，并将有助于指导材料设计和工程应用的策略。作者使用直流电沉积制备了纳米颗粒镍样品，使用3D-OMiTEM确定了柱样品在压缩前后的3D晶粒结构。作者研究了289个晶粒的晶格旋转，表明旋转模式表现为具有相似初始取向的晶粒压缩轴旋转幅度的巨大差异，且在加载和卸载过程中均发生了晶格旋转。 作者评估了卸载过程中背应力对意外晶格旋转的影响，表明背应力是纳米颗粒意外晶格旋转的最有可能的根源。作者进一步分析了位错活动，表明晶界产生完全位错或部分位错预计是控制纳米晶晶格旋转的关键过程，意外晶格旋转可以合理地归因于卸载过程中释放的背应力的影响。1、基于3D-OMiTEM实现了晶粒取向的快速、无损的3D测绘3D-OMiTEM中 3D 取向测绘技术可以对样本内数百个纳米颗粒的形状和晶体取向进行快速、无损的3D测绘。通过跟踪压缩前后的晶粒取向，提供了纳米晶镍柱中近300个单个纳米晶粒压缩过程中晶体晶格旋转的数据。利用三维显微技术，通过变形循环追踪了多晶镍中的晶粒，发现这些晶粒不仅在两个方向上都发生了转动，有时还会发生晶格的内旋转。作者使用直流电沉积制备了纳米颗粒镍样品，平面TEM观察表明沉积样品由纳米级等轴晶粒组成，没有可见的内部位错。通过聚焦离子束铣削制造了亚微米尺寸的柱子，柱子轴垂直于样品沉积方向，从而确保了柱子样品中晶粒平行于压缩轴的晶体方向的随机分布。使用3D-OMiTEM确定了柱样品在压缩前后的3D晶粒结构。晶粒尺寸、形态、晶体取向和空间排列揭示了3D晶粒结构的复杂性和异质性。
图 纳米晶镍变形引起的结构变化的3D-OMiTEM表征
为了分析变形引起的纳米晶粒的晶格旋转，作者将289个晶粒压缩后平均取向与初始状态下的平均取向进行了比较。每个晶粒的压缩轴旋转在0°至8°之间变化，平均旋转为1.8°。压缩轴的旋转表现出复杂的模式，其中旋转并不唯一地由初始压缩轴的方向决定。这种模式表现为具有相似初始取向的晶粒压缩轴旋转幅度的巨大差异。为了直接观察TEM中单个纳米颗粒的旋转，作者在柱的原位压缩过程中进行了暗场成像，并以视频帧速率记录图像。结果表明，在加载和卸载过程中均发生了晶格旋转，提供了卸载时颗粒旋转逆转的证据。
压力卸载过程中意外的晶格旋转可能是由塑性不均匀变形产生的背应力造成的。为了研究这种可能性，作者评估了卸载过程中背应力对意外晶格旋转的影响。作者对具有相似尺寸的单独支柱样品进行了进一步的实验，将支柱暴露于多次加载和卸载循环，在应力-应变曲线中观察到了磁滞回线，表明存在背应力。作者估算了背应力(sb)，表明背应力sb随着变形应变显着增加，循环加载曲线显示的明显高的背应力是纳米颗粒意外晶格旋转的最有可能的根源。作者通过没有尺寸依赖性的旋转排除了GB介导的机制主导塑性变形。
图 原位TEM观察显示纳米颗粒的可逆旋转
为了进一步探索塑性变形机制，作者对纳米晶镍柱中的压缩微观结构进行了高分辨率TEM观察。在纳米颗粒内部观察到完全位错和部分位错的成核和传播，导致一些较小晶粒中形成堆垛层错。变形后状态中存在相当大的位错密度表明纳米晶镍样品的变形是通过位错介导的塑性来适应的，从而导致观察到的晶格旋转。因此，晶界产生完全位错或部分位错预计是控制纳米晶晶格旋转的关键过程。根据 3D-OMiTEM 测量确定的晶粒尺寸，计算出每个纳米晶粒的临界应力，发现其变化范围从最大纳米晶粒的0.2 GPa到最小纳米晶粒的1.4 GPa。临界应力的变化和剪切应力对晶粒取向的依赖性导致“软晶粒”和“硬晶粒”之间存在相当大的应力差异和塑性应变不匹配，导致可测量的背应力的产生。观察到的意外晶格旋转可以合理地归因于卸载过程中释放的背应力的影响。
图 纳米晶镍的变形机制
展望
总之，作者基于3D-OMiTEM探究了多晶镍中晶粒的3D旋转，表明压力卸载过程中意外的晶格旋转是由于纳米晶集合体变形的强烈异质性造成的，并导致可驱动应变恢复的背应力的发展。该结果强调了在纳米尺度上以3D方式无损绘制微观结构对于理解纳米材料塑性变形的重要性。此外，此类3D测量提供的数据格式可直接与先进的塑性模型相结合，以促进对纳米晶金属的3D微观结构演化和塑性的更深入理解。QIONGYAO HE, et al. 3D microscopy at the nanoscale reveals unexpected lattice rotations in deformed nickel. Science, 2023, 382(6674):1065-1069DOI: 10.1126/science.adj2522 https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj2522
