JACS：微型水液滴催化甲烷氧化

纳米技术

2023-12-07

微型水液滴具有非常特殊的氧化还原活性，能够在温和条件将甲烷转化为甲烷的衍生物。甲烷分子的C(sp³)-H化学键在微液滴的水-空气界面通过羟基自由基或者氢自由基活化，生成甲基自由基（·CH₃）。生成的·CH₃能够在空气中与O₂反应，与空气-水界面的OH·和H·反应，或者与空气-水界面的H₂O₂反应，生成甲醇或者其他产物。

有鉴于此，斯坦福大学Richard N. Zare、法赫德国王石油与矿业大学Chanbasha Basheer等报道微型水液滴在温和条件转化甲烷制备氧化衍生物。

主要内容：

（1）

作者通过气相色谱、质谱、¹H或¹³C NMR等表征手段验证反应生成甲醇和其他氧化衍生物。表征发现反应能够生成甲酸、乙酸、乙醇、CO₂、甲基过氧化物等副产物。

（2）

通过超声处理，这种微型水液滴引发甲烷氧化反应能够进一步增强，在30 min生成浓度高达2.66±0.77 mM甲醇。在各种产物中，甲醇的选择性达到19.2 %。

参考文献

Xiaowei Song, Chanbasha Basheer*, and Richard N. Zare*, Water Microdroplets-Initiated Methane Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08643

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08643