ACS Catal：富含氧空穴的ZnCeZrOx和CO2气氛共同增强SAPO-34甲醇制烯烃稳定性

纳米技术

2024-01-01

在甲醇制烯烃的反应中，积碳沉积是导致催化剂稳定性降低的主要原因。

有鉴于此，西北大学代成义等通过ZnCeZrO_x/SAPO-34催化剂在CO₂气体存在进行甲醇制烯烃，能够阻碍形成积碳，而且改善催化剂的寿命。

本文要点：

（1）

在CO₂气氛中的ZnCeZrO_x/SAPO-34催化剂寿命达到SAPO-34的3.4倍，烯烃产物（C₂⁼-C₄⁼）的选择性达到87.1 %。通过多种多样的表征技术和实验验证发现ZnCeZrO_x的氧空穴位点能够选择性的吸附甲醛，因此阻碍甲醛和烯烃之间发生Prins反应生成芳烃。活性氧物种能够降低甲基苯和甲基萘物种的数量（甲基苯和甲基萘是生成积碳的前体），因此能够显著改善催化剂的稳定性。

（2）

通过以上的方法得以阻碍生成芳烃的反应路径，有效的调节生成芳烃和生成烯烃的催化反应循环的发生比例，从而得到非常高的丙烯和丁烯选择性。这项工作发展了一种非常有效的改善催化剂寿命和控制产物分布的方法。

参考文献

Ke Ma, Siyuan Zhao, Meixin Dou, Xiaoxun Ma, and Chengyi Dai*, Enhancing the Stability of Methanol-to-Olefins Reaction Catalyzed by SAPO-34 Zeolite in the Presence of CO₂ and Oxygen-Vacancy-Rich ZnCeZrO_x , ACS Catal. 2024, 14, 594–607

DOI: 10.1021/acscatal.3c04707

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04707