李炫华Nature Commun：调控电负性增强ZnIn2S4光催化全解水性能

纳米技术

2024-01-06

通过光催化全解水制备氢气和氧气能够实现可持续的制备清洁和可再生的能源。金属硫化物是非常理想的制氢光催化剂，但是硫化物光催化剂中的硫通常存在不稳定的缺点，而且硫与氧非常类似，导致硫化物的产氧催化活性非常差，这对于光催化全解水而言是个非常大的挑战。

有鉴于此，西北工业大学李炫华等合成了结构畸变诱导氧阴离子掺杂的ZnIn₂S₄，D-O-ZIS，这种催化剂的结构畸变导致S₁-S₂-O位点的相邻原子产生显著的电负性区别，其中S₁的电子浓度更高，S₂原子为缺电子，通过这种电负性调控策略，金属硫化物光催化剂不仅改善光催化性能，而且增强稳定性。

本文要点：

（1）

通过非常强的电子再分布，激活S₂位点的产氧反应，而且避免金属硫化物光催化剂面临的硫不稳定性缺陷，电子再分布促进S₁位点的氢原子吸附/脱附。

（2）

D-O-ZIS在全解水光催化反应中实现了0.57 %的太阳能制氢转化效率，在120 h的光催化反应实验过程中，光催化反应速率保留91 %。通过这项工作，我们提出了通过电负性的区别活化金属硫化物光催化剂并且改善其在光催化分解水反应中的稳定性的策略。

参考文献

Xin, X., Li, Y., Zhang, Y. et al. Large electronegativity differences between adjacent atomic sites activate and stabilize ZnIn₂S₄ for efficient photocatalytic overall water splitting. Nat Commun 15, 337 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-44725-1

https://www.nature.com/articles/s41467-024-44725-1