包信和院士Nature Commun：Ga2O3表面氢气均裂增强加氢催化活性

纳米技术

2024-01-17

在氧化物表面的覆盖度和活性负氢的催化活性导致催化加氢反应面临困难。

有鉴于此，中国科学院上海有机化学研究所Sicong Ma、复旦大学朱义峰、中国科学院大连化物所/复旦大学包信和院士等研究Ga₂O₃氧化物的氢气异裂，通过定量的区分长期未得到清楚认识的氢气均裂/异裂，发现氢气的均裂对于氧化物加氢催化的能力非常重要。

主要内容

（1）

通过红外光谱表征、质谱表征、反应的瞬态动力学，发现配位不饱和的Ga³⁺位点是氢气的均裂位点，同时这个配位不饱和Ga³⁺位点是在氢气异裂过程中原位产生。这个配位不饱和Ga³⁺位点非常容易在比较低的温度切断氢气分子，因此导致Ga₂O₃表面具有非常高的负氢覆盖度（H/表面Ga³⁺=1.6，H/OH=5.6）。

（2）

Ga₂O₃表面的氢气均裂能力与Ga-Ga原子间距密切相关，同时Ga-Ga间距与起始Ga³⁺的配位情况有关。通过调控Ga³⁺位点的配位以及负氢的覆盖度和反应活性，实现增强CO₂加氢生成CO、甲醇、烯烃的性能达到4-6倍。

参考文献

Yang, C., Ma, S., Liu, Y. et al. Homolytic H₂ dissociation for enhanced hydrogenation catalysis on oxides. Nat Commun 15, 540 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-44711-7

https://www.nature.com/articles/s41467-024-44711-7