邓德会JACS：高压电催化-芬顿转化CH4制备甲酸

纳米技术

2024-01-27

通过电催化转化方法将CH₄转化为容易传输的高附加值液态燃料有助于CH₄的利用，但是电催化转化CH₄面临着CH₄在电解液中的溶解度非常低的缺点。

有鉴于此，中国科学院大连化物所邓德会、于良、崔晓菊等报道高压电化学-芬顿（HPEF, high-pressure electro-Fenton），通过异相催化-均相催化协同策略通过O₂将CH₄进行电催化转化。

主要内容

（1）

通过提高电催化反应体系的压力，加快电反应反应的动力学。在电催化甲烷转化反应过程中，生成HCOOH的速率达到11.5 mmol h-1 g_Fe^-1，产物的生成速率达到常压电催化反应的220倍。

（2）

我们将光谱表征和理论计算分析进行结合，说明CH₄被原位生成的·OH活化，转化为·CH₃，并且与·OH生成CH₃OH，最后通过氧化反应生成HCOOH。提高反应体系的压力不仅改善O₂电催化还原生成H₂O₂，而且能够增强CH₄与通过Fe²⁺催化分解H₂O₂生成的·OH之间的反应机会。

参考文献

Yao Song, Xiao Yang, Huan Liu, Suxia Liang, Yafeng Cai, Wenqiang Yang, Kaixin Zhu, Liang Yu*, Xiaoju Cui*, and Dehui Deng*, High-Pressure Electro-Fenton Driving CH₄ Conversion by O₂ at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c10825

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10825