骆广生Nature Commun，陈人杰Joule，仰大勇AM丨顶刊日报20240203
纳米人
2024-02-27
1. Chem. Soc. Rev.：多孔材料作为有效的化学电阻式气体传感器化学电阻式气体传感器（CGS）是一种低功耗、低成本和高灵敏度的有害气体检测方法。这项技术的工作原理是测量材料与测试气体相互作用时导电率的变化。虽然半导体金属氧化物和二维（2D）材料已被用于CGS，但它们在存在干扰气体的情况下对特定分析物的选择性较差，并且需要高的操作温度，导致高信噪比。然而，纳米多孔材料由于其高比表面积、不饱和金属活性以及三维互连导电和侧基官能团的密度，已成为CGSs的一种有效替代品。多孔材料具有优异的响应和回收时间、显著的选择性以及检测极低浓度气体的能力。近日，印度理工学院Kolleboyina Jayaramulu、忠南大学Hi-Deok Lee对多孔材料作为有效的化学电阻式气体传感器进行了综述研究。1) 作者讨论了基本的传感机制和参数，不同类型的传感材料，以及对整个传感过程中各种机制的关键解释。作者还将多孔材料的性能与传统的金属氧化物半导体（MOS）和2D材料进行了比较。2) 最后，作者讨论了传感性能的未来方向、缺点和改进范围，包括金属-有机框架（MOFs）、共价有机框架（COFs）和多孔有机聚合物（POP）及其混合对应物的使用。总的来说，使用多孔材料的CGS具有广泛的应用前景，包括监测水质、检测有害化学物质、改善监测、预防自然灾害和改善医疗保健。 Akashdeep Sharma, et al. Porous materials as effective chemiresistive gas sensors. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D2CS00761D2. Nature Electronics：可穿戴，实现多种触觉触觉反馈可以用于提高对虚拟和增强现实系统的沉浸感。然而，可穿戴触觉设备通常提供有限的反馈，例如简单的振动，并且被限制在可调谐频率的窄带宽或单个触觉感知。鉴于此，香港城市大学于欣格、朱克宁和大连理工大学Zhaoqian Xie等人报道了一种基于致动器阵列的皮肤集成无线触觉接口，该接口提供多模式和复杂的反馈机制。界面中的不同反馈模式——机械、电和热——用于选择性地激活不同的皮肤受体，为用户提供不同的触觉。热电刺激用于控制皮肤上的温度变化，从而再现皮肤和物体之间的热感觉。该装置的夹层结构实现了高散热，以确保用于激活自由神经末梢或克劳斯末端灯泡的良好热反馈。机械感觉是通过使用机械致动器产生皮肤变形来实现的，目标是帕西尼小体和鲁菲尼终末感知到的深度触摸，电刺激用于产生较浅的默克尔盘和迈斯纳小体的神经活动。与单一模式相比，电可控震源和机械可控震源之间的相互作用可以提高其综合性能，在0–250赫兹的频率范围内提高虚拟机械触觉的保真度。研究人员通过全面的用户研究，测试了开发的多模式触觉反馈界面位于人的手腕、手臂和手掌上时的能力，并可以创建精细粗糙度、宏观粗糙度、滑爽度和温度的虚拟触觉。 Huang, Y., Zhou, J., Ke, P. et al. A skin-integrated multimodal haptic interface for immersive tactile feedback. Nat Electron (2023).https://doi.org/10.1038/s41928-023-01074-z
3. Nature Commun：微通道反应器增强丙烷电催化氧化制备丙烯
丙烷氧化脱氢技术是一种具有前景解决丙烯全球需求的技术，但是丙烷氧化脱氢技术需要非常高的操作温度，因此反应过程中在丙烷和氧气混合过程中产生安全问题，而且提高的反应温度增加产物过度氧化生成CO2的问题。有鉴于此，清华大学陆奇、骆广生等在溶液相的丙烷氧化脱氢催化反应体系中设计微通道反应器，从而在室温和温和的反应压力进行选择性制备丙烯，这缓解了生产丙烷过程中面临的安全问题，实现了优异的丙烯制备效率和丙烯产物选择性。 1）通过这种微通道设计理念，实现了92 %的丙烯选择性，而且丙烯的产率达到19.57 mmol mCu-2 h-1。这种优异的性能是由于Cu催化剂的表面原位生成反应活性非常高的位点用于活化丙烷。而且通过T型微通道结构产生气体-液体的Taylor流体，这能够增强气体-液体界面的面积，减少扩散距离，因此增强丙烷的传输。2）这种微通道反应器件体系发展了一种解决气体反应物溶解度较低体系能够加快气体-液体-固体体系反应的方法。Li, C., Zhang, H., Liu, W. et al. Efficient conversion of propane in a microchannel reactor at ambient conditions. Nat Commun 15, 884 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-45179-1https://www.nature.com/articles/s41467-024-45179-14. Nature Commun.：固体电解质颗粒密度对固态电池失效的影响尽管相对于锂离子电池，固态电池（SSB）具有潜在更高的能量密度和更高的安全性，但由于锂丝渗透固体电解质和随后的短路而导致的故障仍然是一个关键问题。在此，加州大学伯克利分校Gerbrand Ceder，罗彻斯特理工学院Qingsong Howard Tu报道了相对密度超过 95% 的固体电解质颗粒中锂丝的生长受到抑制。然而，低于这个阈值，随着密度的增加，由于颗粒中渗透孔内的锂丝生长更快，电池更容易短路。1）使用聚焦离子束扫描电子显微镜断层扫描和渗透性测试对具有不同相对密度的 75%Li2S 25%P2S5 的微观结构特性（例如孔径、连通性、孔隙率和弯曲度）进行量化。2）此外，建模结果提供了尺寸为 0.2 至 2 μm 的孔隙内锂丝生长的详细信息。研究结果提高了对单边带失效模式的理解，并为无枝晶单边带的设计提供了指导。 Diallo, M.S., Shi, T., Zhang, Y. et al. Effect of solid-electrolyte pellet density on failure of solid-state batteries. Nat Commun 15, 858 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-45030-7https://doi.org/10.1038/s41467-024-45030-75. Nature Commun.：具有纳米桥蜂窝微结构的强抗断裂高熵合金，通过 3D 打印本质增韧通过传统的“自上而下”工艺强化材料通常涉及通过沉淀或晶粒细化来限制位错运动，这总是限制位错远离或朝向裂纹尖端的运动，从而严重损害其抗断裂性。在本研究中，加州大学伯克利分校Robert O. Ritchie，新加坡国立大学Xipeng Tan报道了高熵合金Al0.5CrCoFeNi是通过激光粉末床熔融工艺生产的。1）这是一种“自下而上”的增材制造工艺，类似于大自然构建结构的方式，其微观结构类似于纳米桥蜂窝结构由面心立方 (fcc) 基体和有序体心立方 B2 相交织的六方网组成。2）虽然 B2 相与高位错密度和固溶强化相结合，为材料提供了强度，但连接面心立方晶胞的位错纳米桥（即晶胞边界上 B2 相之间的通道）为位错运动提供了高速公路远离裂纹尖端。因此，受自然启发的微观结构赋予材料优异的强度和韧性组合。Kumar, P., Huang, S., Cook, D.H. et al. A strong fracture-resistant high-entropy alloy with nano-bridged honeycomb microstructure intrinsically toughened by 3D-printing. Nat Commun 15, 841 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-45178-26. Nature Commun.：使用塑料前体精确增材制造轻质弹性碳 尽管聚合物、金属和陶瓷的增材制造取得了突破性进展，但结构碳的规模化和精确生产在很大程度上仍然不发达。近日，天普大学Zhe Qiang，Ling Liu报告了一种简单的方法，使用市售的聚丙烯前体和基于熔丝制造的工艺，生产从印刷状态到碳化状态尺寸收缩率非常低（小于 4%）的复杂碳材料。1）无论聚丙烯基体的交联程度如何，都可以通过包含纤维填料来控制宏观结构保留，从而为直接控制 3D 打印碳的密度、孔隙率和机械性能提供了显着的优势。2）使用相同的印刷塑料前体，可以获得衍生碳的不同机械响应，特别是从刚性到高度可压缩的响应。该报告利用增材制造的力量来生产具有精确控制结构和性能的碳，同时为各种应用提供了巨大的机会。Smith, P., Hu, J., Griffin, A. et al. Accurate additive manufacturing of lightweight and elastic carbons using plastic precursors. Nat Commun 15, 838 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-45211-4https://doi.org/10.1038/s41467-024-45211-47. Nature Commun.：受面具启发的透湿且耐用的热致变色钙钛矿智能窗热致变色钙钛矿智能窗（TPW）是一种尖端的节能窗户技术。然而，与大多数基于钙钛矿的器件一样，与湿度相关的退化限制了它们的广泛应用。在此，香港城市大学Chi Yan Tso，香港科技大学Baoling Huang受医用口罩结构的启发，开发了一种独特的三层热致变色钙钛矿窗（MTPW），该窗能够实现足够的水蒸气传输以触发热致变色，同时有效地排斥有害的水和湿气以延长其使用寿命。1）MTPW表现出超疏水性，在45天的老化测试中，太阳能调制能力保持在20%以上，衰减率比原始TPW低37倍。2）它还可以固定铅离子，显着减少铅泄漏66倍。此外，雾度从 90% 显着降低至 30%，克服了 TPW 的模糊问题。3）受益于改进的光学性能、延长的使用寿命、抑制铅泄漏和易于制造，MTPW推动了智能窗在绿色建筑中的广泛应用。 Liu, S., Li, Y., Wang, Y. et al. Mask-inspired moisture-transmitting and durable thermochromic perovskite smart windows. Nat Commun 15, 876 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-45047-y8. Nature Commun.：具有改进的界面粘合性的防水和超柔性有机光伏器件超柔性有机光伏因其可拉伸性和轻质性而成为可穿戴电子设备的潜在电源。然而，在不损害机械柔性和一致性的情况下对超柔性有机光伏电池进行防水处理仍然具有挑战性。东京大学Takao Someya和Kenjiro Fukuda等通过原位生长空穴传输层来增强活性层和阳极之间的界面粘合力，展示了防水和超柔性有机光伏电池。 1）具体而言，银电极直接沉积在活性层的顶部，随后进行热退火处理。与常规顺序沉积的空穴传输层相比，原位生长的空穴传输层在活性层之间表现出更高的热力学粘附力，导致更好的防水性。在水中浸泡4小时和在水下30%应变下进行300次拉伸/释放循环后，所制造的3个微米厚的有机光伏器件分别保持了89%和96%的原始性能。2）此外，这种超柔性设备能够在如此薄的封装层下经受机洗测试，这是从未报道过的。最后，作者证明了实现防水太阳能电池的策略的普遍性。Xiong, S., Fukuda, K., Nakano, K. et al. Waterproof and ultraflexible organic photovoltaics with improved interface adhesion. Nat Commun 15, 681 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-44878-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-024-44878-z智能时代的到来促使了智能设备的突破性发展，这增加了对能源供应设备应用的要求。近日，北京理工大学陈人杰、Huang Yongxin对为未来供电的智能电池进行了综述研究。1) 尽管锂离子电池可用于商业应用，但其电化学性能和适应性仍然受到固有材料缺陷和复杂技术创新的限制。面对以信息技术和人工智能为代表的第四次工业革命，基于这些颠覆性材料和技术，可以构建出电化学性能优越、可靠性突出的新型电池。智能概念已被引入电池的设计和管理中。2) 作者明确定义和讨论了“智能电池”的含义，并根据其功能特征的智能特征将其分为三代。同时，作者对智能电池的作用机制和应用原理进行了阐述，以提供全面的了解。此外，作者对智能电池在实际发展中面临的问题提出了可行意见，以促进电池的可持续性。 Qianqian Meng, et al. Smart batteries for powering the future. Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.01.011https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.01.011
10. AM：DNA/上转换纳米颗粒复合物用于可控共递送CRISPR-Cas9和光动力制剂以实现癌症协同治疗
光动力疗法(PDT)需要通过光照射激发光敏剂(PS)以产生活性氧(ROS)，其在肿瘤微环境乏氧、癌细胞的抗氧化反应以及光对组织的穿透性有限等方面仍面临着严峻的挑战。有鉴于此，天津大学姚池教授、仰大勇教授和上海交通大学刘培峰教授开发了一种多功能DNA/上转换纳米颗粒(UCNPs)复合物，该复合物能够可控地共递送CRISPR-Cas9、血红素和原卟啉(PP)，以实现协同PDT。 1）实验通过滚环扩增(RCA)技术制备了超长单链DNA(ssDNA)，其中包含用于负载Cas9核糖核蛋白(RNP)的单向导RNA(sgRNA)识别序列、用于负载hemin和PP的G-四联体序列以及用于结合UCNP的连接序列。研究发现，Cas9 RNP能够切割抗氧化调节器核因子E2相关因子2(Nrf2)，提高癌细胞对ROS的敏感性，从而增强协同PDT效应。2）G-四联体/血红素DNA酶能够模拟辣根过氧化物酶(HRP)活性，催化内源性H2O2转化为O2，以克服肿瘤的乏氧微环境。此外，引入的UCNP也能够将穿透深层组织的近红外光转换为波长较短的光，从而激发PP将丰富的O2转化为1O2。基因编辑和PDT的联合作用能够使得癌细胞中大量积累1O2，从而显著增强癌细胞凋亡。实验结果表明，该研究设计的协同PDT策略能够在乳腺癌小鼠模型中表现出显著的治疗效果。Nachuan Song. et al. A DNA/Upconversion Nanoparticle Complex Enables Controlled Co-Delivery of CRISPR-Cas9 and Photodynamic Agents for Synergistic Cancer Therapy. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202309534https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.20230953411. AFM：一种新型3D打印双层颅骨脑补片促进脑损伤修复和骨组织再生创伤性脑损伤（TBI）被公认为世界上最严重的公共卫生问题，目前缺乏有效的治疗选择。无论是用作颅骨植入材料还是TBI修复，该贴片的开发都具有重要的临床意义。为了应对这一关键的健康挑战，暨南大学郭瑞等研究人员开发了一种具有双重功能的新型3D打印双层颅骨脑补片（SMB6），可同时解决脑外伤修复和颅骨再生问题。1）在第一层中，掺入高浓度的介孔生物活性玻璃纳米颗粒建立了骨再生的微环境。同时，第二层由甲基丙烯酸丝素蛋白水凝胶组成，为负载巨噬细胞集落刺激因子和白细胞介素-6的纳米细胞膜囊泡提供了必要的机械支持。这一创新设计旨在阻断继发性脑损伤的级联反应。2）在TBI的实验模型中，SMB6在抑制脑水肿、对血管、神经和炎症发挥治疗作用方面表现出显著疗效。此外，在颅骨缺损模型中观察到促进骨再生的有希望的结果。这项工作不仅为TBI相关疾病提供了一种潜在的治疗贴片，而且为颅骨贴片的临床转化提供了新的见解。 L. Zhou, et al, A Novel 3D-Printed Bi-Layer Cranial-Brain Patch Promotes Brain Injury Repair and Bone Tissue Regeneration. Adv. Funct. Mater. 2024, 2314330.https://doi.org/10.1002/adfm.20231433012. AFM：硒蛋白调节水凝胶超声控制微环境重塑促进骨缺损修复活性氧（ROS）水平异常和骨缺损内的缺氧微环境是阻碍骨修复过程的重要因素。南方医科大学刘红梅、暨南大学陈填烽等人提出了一种创新的超声可调节水凝胶平台，该平台具有硒蛋白介导的抗氧化作用，可促进骨损伤修复。 1）这种水凝胶平台将富含硒的薄壳硅封装在甲基丙烯酸酯明胶（O2-PSSG）中。由此产生的构建体协调了骨缺损微环境的调节，从而加快了骨再生的进程。超声（US）用于调节水凝胶的孔径，以释放含硒纳米颗粒，并促进有效的细胞内硒蛋白的原位合成和过氧化氢消耗。正如预期的那样，O2-PSSG在US控制下快速释放硒代胱氨酸（[Sec]2），以清除活性氧并维持骨髓间充质干细胞（BMSCs）的稳态。2）随着时间的推移，硒蛋白对该系统的作用增加了Wnt/β-catenin通路的激活，并促进BMSCs的分化。因此，在大鼠模型中，O2-PSSG在体外和体内增强BMSCs的抗氧化能力，缓解缺氧环境，促进成骨分化，并加速颅骨修复。总之，本研究表明，设计和构建的US响应性抗氧化水凝胶是解决骨缺损和促进骨再生的一种有前途的前瞻性策略。R. Xu, et al, Selenoprotein-Regulated Hydrogel for Ultrasound-Controlled Microenvironment Remodeling to Promote Bone Defect Repair. Adv. Funct. Mater. 2024, 2313122.https://doi.org/10.1002/adfm.202313122
