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Angew：精确调控CoN4位点电子结构设计ORR催化剂

纳米技术
2024-03-08


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通过无需通过热解合成结构明确的催化活性位点是研究ORR催化活性与催化位点配位环境关系的有效策略。

有鉴于此，皇家墨尔本理工大学马天翼、三峡大学叶立群、黄妞等通过钴金属盐与修饰各种取代基（phen(X), X=OH, CH3, H, Br, Cl）的1,10-邻二氮菲配体在共价三嗪框架材料上螯合，合成了一系列具有CoN4位点的模型电催化剂，这种电催化剂具有非平面的对称配位结构，而且具有优异的电催化ORR性能。

本文要点

（1）

通过调节phen配位取代基的给电子/拉电子效应，能够控制CoN4位点的电子密度。这项结果在CoN4催化剂的催化活性与1,10-邻二氮菲配体取代基的供电子效应之间建立关系。

（2）

含有OH供电子基团的BCTF-Co-phen(OH)催化剂表现最好的ORR催化活性，半波电位达到0.80 V，在0.8 V的碱性电解液环境的TOF达到47.4×10-3 Hz。

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参考文献

Minghui Lv, Cheng-Xing Cui, Niu Huang, Mingzhu Wu, Qiao Wang, Tao Gao, Yong Zheng, Wei Liu, Yingping Huang, Hui Li, Tianyi Ma, Liqun Ye, Precisely engineering asymmetric atomic CoN4 by electron donating and extracting for oxygen reduction reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202315802

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315802




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