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于吉红院士JACS：分子筛内的不饱和三配位Co催化丙烷脱氢

纳米技术
2024-03-26


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目前丙烷脱氢催化反应成为最有前景的制备丙烯技术路线，丙烷脱氢催化反应具有高选择性和经济利益。但是商业化的丙烷脱氢催化反应通常需要价格昂辉的Pt贵金属催化剂或毒性氧化铬催化剂。因此发展价格更加合理并且环境友好的丙烷脱氢催化剂受到人们关注，同时具有非常大的挑战。

有鉴于此，吉林大学于吉红院士、天津工业大学梅东海、苏州大学孙启明等发展一种新型丙烷脱氢催化反应活性位点，这种位点的结构是Mo掺杂S-1内修饰的不饱和配位Co位点（(≡Si-O)CoO(O-Mo)），该催化活性位点在550 ℃表现高达22.6 molC3H6 gCo-1 h-1生成丙烯活性，表观反应速率常数达到130 molC3H6 gCo-1 h-1 bar-1，产物的丙烯选择性高达>99 %。

本文要点

（1）

这种催化活性位点的性能比以往报道的四配位结构Co催化剂的性能提高约一个数量级，甚至能够比相似反应条件下的Pt基催化剂性能更好。

（2）

通过DFT理论计算与先进的表征技术之间结合，作者揭示了配位不饱和三配位Co结构有助于打破丙烷分子的C-H化学键，有助于丙烯产物脱附。这项工作为发展基于非贵金属催化剂的大规模工业丙烷脱氢制备丙烯提供可能。


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参考文献

Ziqiang Qu, Guangyuan He, Tianjun Zhang, Yaqi Fan, Yanxia Guo, Min Hu, Jun Xu, Yanhang Ma, Jichao Zhang, Weibin Fan, Qiming Sun*, Donghai Mei*, and Jihong Yu*, Tricoordinated Single-Atom Cobalt in Zeolite Boosting Propane Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c12584

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12584




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