JACS：多壳 ZnxCd1−xS 上的高体积密度原子钴可促进光催化 CO2 还原

Nanoyu

2024-04-02

金属原子的体积密度对光合作用纳米反应器的运行效率起着决定性的作用，但其合理的设计和合成仍然是一个巨大的挑战。

近日，北京大学郭少军教授报道了一种壳层调节方法，以提高Co原子在/到多壳层Zn_xCd_1-xS上的体积密度，从而大大提高CO₂光还原活性。

文章要点

1）研究人员首先建立了多壳层 Zn_xCd_1−xS 上壳层数、比表面积和原子位体积密度之间的定量关系，并得出光合性能与壳层数之间的正相关关系。

2）三壳层Zn_xCd_1−xS−Co₁实现了最高的CO产率7629.7 μmol g⁻¹ h⁻¹ ，优于双壳层Zn_xCd_1−xS−Co₁ (5882.2 μmol g⁻¹ h⁻¹ )和单壳层Zn_xCd_1−xS−Co₁ (4724.2 μmol g−1 h−1 )。

3）密度泛函理论计算（DFT）表明，高密度Co原子位点可以促进光生电子的迁移率并增强Co(bpy)₃²⁺的吸附，通过S→Co-bpy相互作用，增加CO₂活化（CO₂ → CO₂* → COOH* → CO* → CO），从而提高光催化 CO₂ 还原的效率。

参考文献

Ruijin Zeng, et al, High-Volumetric Density Atomic Cobalt on Multishell ZnxCd1−xS Boosts Photocatalytic CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13827

https://doi.org/10.1021/jacs.3c13827