赣南师范大学Angew，东北师范Angew，城环所Nature Commun. | 顶刊日报20240413
纳米人
2024-04-15
在温和反应条件进行电催化合成尿素为替代传统高耗能的工业技术提供机会，由于静电相互作用导致电催化反应体系的阳离子需要在阴极发生还原反应。有鉴于此，赣南师范大学张勇、清华大学王定胜教授等报道脉冲电化学还原级数克服了电催化反应过程中的静电相互作用。1）作者发现CuSiOx纳米棒具有免于结构重构的优势，具有丰富的Cu-O-Si界面位点，在电催化合成尿素的反应中表现非常好的稳定性，合成尿素的速率达到1606.1 μg h-1 mg-1，选择性达到79.01 %，稳定性达到80 h（80 h后的性能仍高达80 %），性能比大多数电催化合成尿素的报道都更好。2）作者认为这种脉冲电催化合成有助于改善底物的传输，有利于设计温和的电催化合成尿素体系以及其他有关电催化反应体系。Weibin Qiu, Shimei Qin, Yibao Li, Ning Cao, Weirong Cui, Zedong Zhang, Zechao Zhuang, Dingsheng Wang, Yong Zhang, Overcoming Electrostatic Interaction via Pulsed Electroreduction for Boosting the Electrocatalytic Urea Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202402684https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202402684通过单原子的插入、删除、交换方式调节氮杂芳烃的分子骨架结构目前在化学合成领域快速发展。有鉴于此，东北师范大学毕锡和教授、刘兆洪副教授等报道三氟甲基烯基三甲苯磺酰腙原位生成烯基卡宾，实现了一种实用的骨架编辑方法，首次通过碳原子插入的方式对吡咯骨架结构进行脱芳基化。1）通过使用不同的催化剂或者不同底物，能够对吡咯分子进行三类分子编辑。分别为α-C-H插入、γ-C-H插入、[3+2]环加成。这种控制进行分子编辑的方法能够用于从吡咯出发合成含有CF3-官能团的N杂环医药活性分子，比如2,5-二氢吡啶、哌啶、氮杂双环[3.3.0]辛二烯、联烯化的吡咯。2）作者通过实验和DFT理论计算研究反应机理，解释说明反应的化学选择性和区域选择性。 Yong Yang, Qingmin Song, Paramasivam Sivaguru, Zhaohong Liu, Dan Shi, Tian Tian, Graham de Ruiter, Xihe Bi, Controllable Skeletal and Peripheral Editing of Pyrroles with Vinylcarbenes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202401359https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024013593.Nature Commun.：微生物处理结合电化学处理CH4和CO2CH4和CO2温室气体的化学转化通常具有非常高的反应能垒，有鉴于此，中国科学院城市环境研究所赵峰研究员、普林斯顿大学任智勇教授等报道一种铁矿物的氧化还原循环进行控制微生物过程，从而实现CH4氧化和CO2还原耦合。 1）铁矿物能够显著提高固碳过程，该过程铁矿物通过晶体结构的改变，从而作为CH4氧化反应的电子受体、CO2还原的电子供体。通过电化学过程追踪微生物群落的电子流，而且从基因的精度预测微生物群落的能量代谢。2）这项研究提出了消除自然界的CH4和CO2的方法，为有效利用温室气体提供新技术。Zheng, Y., Wang, H., Liu, Y. et al. Electrochemically coupled CH4 and CO2 consumption driven by microbial processes. Nat Commun 15, 3097 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47445-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-47445-84.Nature Commun.：热稳定倒载型CeAlOx/Ni结构催化剂用于CO2加氢制甲烷镍是用于CO2加氢制甲烷的多相催化剂中最广泛使用的廉价活性金属中心。然而，由于在剧烈放热反应过程中不可避免地产生局部热点，导致不可逆的烧结和焦炭沉积，镍基催化剂在CO2甲烷化反应中严重失活。鉴于此，来自浙江工业大学林丽利教授、浙江大学姚思宇研究员等人通过在泡沫镍结构载体上构建的倒载型CeAlOx/Ni复合材料在240-600 °C的宽操作温度范围内研究实现了显著的CO2甲烷化催化活性和稳定性。1）该研究证实，CeAlOx/Ni/Ni-foam催化剂在从RT到240-600°C的七个剧烈加热-冷却循环后仍保持其初始活性，并且，该结构催化剂在反应条件下也表现出耐水性和长期稳定性；2）该研究表明，CeAlOx/Ni/Ni-foam具有良好的热稳定性和耐水性，这源于其优异的传热和传质效率，消除了局部热点，并形成了Ni-foam稳定的倒载型CeAlOx/Ni复合催化剂，有效地锚定了活性物质，防止了CH4分解产生的碳沉积。Tang, X., Song, C., Li, H. et al. Thermally stable Ni foam-supported inverse CeAlOx/Ni ensemble as an active structured catalyst for CO2 hydrogenation to methane. Nat. Commun. (2024).DOI：10.1038/s41467-024-47403-4 https://doi.org/10.1038/s41467-024-47403-4
5.Nature Commun.：Co的氧化态/自旋态影响酸性OER活性Co基催化剂是具有前景的能够替代Ir/Ru氧化物的酸性OER催化剂，但是人们对于酸性体系OER反应的机理和催化活性物种都不清楚。有鉴于此，瑞士保罗谢勒研究所Jinzhen Huang、Emiliana Fabbri等通过表面敏感X射线吸收光谱和电化学分析测试的结合，解释Co基催化剂的酸性OER机理与表面氧化态/自旋态之间的关系。1）当表面只含有高自旋态CoII时不表现催化活性，这是因为高自旋态CoII不利于水分子解离生成CoIII-OH；当表面含有低自旋CoIII时，能够促进表面结构重构并且提高OER性能。2）基于OER催化活性与Co氧化态/自旋态之间的关系，有助于理解Co催化剂在酸性OER催化反应中结构-性能之间的关系。酸性环境这种结构-性能关系在中性或碱性环境中并不存在。这项研究有助于设计高活性酸性OER催化剂，而且有助于理解OER反应机理。 Huang, J., Borca, C.N., Huthwelker, T. et al. Surface oxidation/spin state determines oxygen evolution reaction activity of cobalt-based catalysts in acidic environment. Nat Commun 15, 3067 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-47409-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-47409-y6.Nature Commun.：通过自组装通道实现精确离子分离具有精确分子筛的选择性纳滤膜提供了一种从盐水中回收稀有金属和其他有价值元素的解决方案。然而，开发具有精确亚纳米孔的膜是具有挑战性的。鉴于此，来自阿卜杜拉国王科技大学Martin Thämer等人研究发现了一种可扩展的膜制备方法，其中在聚丙烯腈支撑层上的界面缩聚过程中，功能化的大环通过超分子相互作用实现无缝定向。 1）该研究证实，大环的合理掺入使得能够形成具有自组装通道的纳米膜，该自组装通道具有精确的分子筛分能力，阈值为6.6ångström，与大环空腔尺寸相对应，并且，所得膜在Li+/Mg2+分离的选择性上提高了100倍，在锂回收方面优于市售和最先进的纳米复合膜；2）该研究表明，在实际纳滤条件下，使用模拟盐水或具有不同Li+水平的浓缩海水，在高回收率测试中进一步评估了它们的性能，并证明了它们在离子分离和Li+回收应用中的显著潜力。Hong, S., Di Vincenzo, M., Tiraferri, A. et al. Precision ion separation via self-assembled channels. Nat. Commun. (2024).DOI：10.1038/s41467-024-47083-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-47083-0
7.ACS Nano：用于海洋沉浸式通信的水下手势识别元手套沉浸式通信和人工智能的快速发展催生了对能够提供高灵敏度和宽传感范围的高性能触觉传感手套的迫切需求。不幸的是，现有的触觉感应手套在用户舒适性方面达不到要求，不适合水下应用。近日，青岛大学Fuxing Chen，Lijun Qu，Mingwei Tian等人介绍了一种基于仿生海星管脚和微柱结构的堆叠结构的高性能微柱触觉传感器(MPTS)。MPTS在触觉感知和高级智能触觉认知方面具有广阔的应用前景。该传感器利用PDMS制成的3D结构中具有半球形顶部的微柱。当微柱受到机械变形时，会产生褶皱和裂纹，从而导致阻力的变化。1）MPTS具有卓越的性能特征，包括在高达450 kpa的宽压力范围内具有出色的线性度和稳定的压力传感能力、对微小压力变化高度敏感、快速响应/恢复速度、检测下限和可靠的防水性能。2）这些特点使MPTS非常适合各种应用。此外，还成功地实现了一种利用MPTS的手势识别手套(GRG)，用于准确识别各种手势。通过定量测量手指关节上的触觉信号，这对水下通信至关重要，GRG实现了精确的手势识别。3）机器学习技术的集成使GRG能够可靠地识别16种不同的手势。特别是，在视觉接触有限的情况下，GRG被证明对水下通信特别有价值。总之，研究工作突出了可穿戴设备的潜力，该设备具有灵活的海星灵感微柱传感器，可用于深水中的手势识别。Jiaxu Liu, et al, Underwater Gesture Recognition Meta-Gloves for Marine Immersive Communication, ACS Nano, 2024DOI: 10.1021/acsnano.3c13221https://doi.org/10.1021/acsnano.3c132218.Nano Letters：生物质多孔电极软执行器：降低电压和增强耐用性的策略 具有可变形性的电活性人造肌肉引起了软机器人领域的广泛兴趣。然而，具有低驱动电压和操作耐久性的人造肌肉的设计仍然具有挑战性。在此，吉林大学马愫倩，梁云虹，任雷等人提出了一种新型生物质多孔碳（BPC）电极。1）纳米多孔BPC使电极能够提供暴露的活性表面用于电荷转移和畅通无阻的离子迁移通道，从而降低驱动电压，增强时间耐久性，同时保持驱动性能。2）所提出的致动器在 0.5 V 电压下表现出 13.6 mm 的高位移（弯曲应变为 0.54%），并且在 550,000 次循环（~13 天）后保持 99.3% 的长期耐用性而不会断裂。此外，致动器被集成以在智能手机上执行软触摸，并被演示为仿生机器人，包括仿生蝴蝶和爬行机器人（移动速度= 0.08 BL s-1 ）。该策略为具有巨大应用潜力的高性能电活性软致动器的设计和制造提供了新的见解。Hao Zhang, et al, Soft Actuator with Biomass Porous Electrode: A Strategy for Lowering Voltage and Enhancing Durability, Nano Lett., 2024DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01129https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01129
