Nature Commun：PtBi/Mo/ZSM-5催化甲烷脱氢芳构化

纳米技术

2024-04-19

甲烷的非氧化脱氢-芳构化能够通过钼-分子筛催化剂和热催化方式，同时生成氢气和苯作为产物，这种反应路径是具有前景的天然气增值方法和路径。但是甲烷的转化率以及芳烃产物的选择性都非常低，而且催化剂的稳定工作时间比较短，造成甲烷脱氢芳构化难以实现工业化。

有鉴于此，俄克拉荷马大学丁汉平教授、爱达荷国家实验室丁冬教授、乔治梅森大学 Pei Dong教授等提出增强甲烷活化和C-C化学键偶联的机理，能够同时增强转化率和产物选择性。

本文要点

（1）

通过与Pt-Bi合金簇能够生成三重金属催化剂Pt-Bi/Mo/ZSM-5，Pt-Bi合金与Mo之间具有协同相互作用，分子筛表面的Mo₂C生成CH₃*能够移动到Pt-Bi合金纳米粒子上发生C-C偶联生成C₂化合物（低聚关键中间体）。该步骤与分子筛内部发生于Mo位点的催化反应同时发生。

（2）

这种三金属催化剂在710 ℃的甲烷转化率达到18.7 %，苯的选择性达到69.4 %。当使用95 %/5 %的CH₄/N₂，表现优异的稳定性和缓慢的失活速率，在2 h后失活仅为9.3 %，而且通过在H₂气氛中重生处理，催化活性能够恢复98.6 %。

参考文献

Zhu, P., Bian, W., Liu, B. et al. Direct conversion of methane to aromatics and hydrogen via a heterogeneous trimetallic synergistic catalyst. Nat Commun 15, 3280 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47595-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47595-9