Angew：相变高熵合金电催化还原硝酸盐

纳米技术

2024-05-04

电催化还原硝酸盐直接制备氨是一种高效率并且环境友好的合成氨技术，但是如何得到选择性较高的电催化剂具有非常大的挑战。高熵合金具有独特的性质，受到催化领域的广泛关注，特别是对于含有多个步骤的催化反应。

有鉴于此，香港城市大学支春义、杨涛、深圳大学郭瑛等报道FeCoNiAlTi高熵合金电催化剂进行电催化还原硝酸盐合成氨。

主要内容

（1）

块体FeCoNiAlTi高熵合金具有电催化还原硝酸盐合成氨的性能，但是制备氨的速率非常缓慢（0.36 mg h^-1 cm^-2），法拉第效率为82.66 %。通过晶相工程，在块体FeCoNiAlTi高尚合金的表面形成均匀的金属间纳米粒子，从而提高电化学表面积、改善电荷转移效率。生成的纳米结构高熵合金电催化剂合成氨的性能达到0.52 mg h^-1 cm^-2，法拉第效率提高至95.23 %。

（2）

通过进一步实验表征和理论计算，发现高熵合金催化剂的多个催化活性位点（Fe, Co, Ni），而且发现Co位点对于决速步骤*NH₂还原为*NH₃步骤的能垒最低。

参考文献

Rong Zhang, Yaqin Zhang, Bo Xiao, Shaoce Zhang, Yanbo Wang, Huilin Cui, Chuan Li, Yue Hou, Ying Guo, Tao Yang, Jun Fan, Chunyi Zhi, Phase Engineering of High‐Entropy Alloy for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202407589

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202407589