王心晨PNAS：WO3表面缺陷光催化还原CO2制备CH4

纳米技术

2024-05-05

光催化还原CO₂直接使用太阳能制备绿色燃料，缓解温室效应，维持碳中和。通过光催化剂表面不对称的电子结构打破CO₂分子的共价化学键是改善催化反应效率的首要步骤。此外，理解配位不饱和表面位点活化CO2分子的机理有助于指导和设计催化剂的表面结构。

有鉴于此，福州大学王心晨、阳灿等报道提高四配位W原子位点的方式将没有催化活性的WO₃转变为高活性光催化剂，在{002}晶面构筑周期性的{013}堆叠位错，并且揭示光催化还原CO₂与表面电子结构的关系。

主要内容

（1）

在这项工作中，通过在光催化剂表面构筑规则的线缺陷，将没有催化活性的WO₃变为光催化活性CO₂转化为CH₄。通过球差电子显微镜表征验证WO_3-x表面的周期性{013}堆叠位错。研究结果说明{002}晶面的表面线缺陷是光催化活性位点，该样品CO₂光催化还原为CH₄的选择性达到~95 %。原位XPS表征说明CO₂分子捕获在表面的规则线缺陷是催化反应的关键步骤。

（2）

这项研究从原子尺度给出光催化反应机理，有助于理解缺陷位点如何影响催化反应活性和选择性。

参考文献

Sikang Xue, Changgeng Wei, Min Shen, Xiaocong Liang, Jiali Wang, Can Yang, Wandong Xing, Sibo Wang, Wei Lin, Zhiyang Yu, Yidong Hou, Jimmy C. Yu and Xinchen Wang, Enriching surface-ordered defects on WO₃ for photocatalytic CO₂-to-CH₄ conversion by water, PNAS 2024, 121 (18) e2319751121

DOI: 10.1073/pnas.2319751121

https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2319751121