JACS：Cu-吡唑特MOF催化C-O交叉脱氢偶联

纳米技术

2024-05-11

人们长期以来一直孜孜追求的构筑原子结构精确且性能优异的异相催化剂用于化学转化反应。有鉴于此，德州农工大学的周宏才、Kun-Yu Wang等合成PCN-300单晶MOF，这种层状单晶MOF具有两个单独Cu位点和1D开放通道。PCN-300在宽阔的pH区间（pH 1-14）溶液内表现优异的稳定性。

主要内容

（1）

与PCN-300具有优异稳定不同，通过氢键结合的对比材料稳定性非常有限，这说明Cu-吡唑特（pyrazolate）配位化学键构筑作用。由于PCN-300具有1D开放位点，优异稳定性，Cu-卟啉位点活性位点，因此在交叉脱氢偶联反应构筑C-O化学键的反应中表现优异催化活性（产量达到96 %），这个性能比均相Cu-卟啉催化活性更好。此外，PCN-300对多种苯酚反应物具有优异的循环催化性能。

（2）

通过控制实验，说明Cu-卟啉位点和PCN-300骨架结构之间具有协同作用，通过理论计算说明该反应是自由基反应类型。这项研究说明吡唑特构筑MOF在活化C-H化学键的应用，能够以环境友好的方式进行催化反应。

参考文献

Rong-Ran Liang, Zongsu Han, Peiyu Cai, Yihao Yang, Joshua Rushlow, Zhaoyi Liu, Kun-Yu Wang*, and Hong-Cai Zhou*, A Robust Pyrazolate Metal–Organic Framework for Efficient Catalysis of Dehydrogenative C–O Cross Coupling Reaction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI; 10.1021/jacs.4c03038

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03038