​他，回国两年，一作兼通讯发表Science！

米测MeLab

2024-05-22

特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯（米测 技术中心）

编辑丨风云

研究背景

高通量计算将无机晶体结构数据库中 >50% 的化学计量材料分类为费米能级的拓扑绝缘体或半金属，大约 88% 在能谱中的某个位置至少有一个拓扑带。除了迄今为止分析的电子特性之外，声子在固态系统的许多性质中起着至关重要的作用，拓扑声子有望带来丰富而非传统的物理现象。

关键问题

然而，拓扑声子的研究仍存在以下问题：

1、对称保护拓扑相的存在尚未在晶体声子能带结构中得到系统证明

在几种声子材料中预测了高陈数和非阿贝尔电荷的无能隙节点。除了少数孤立情况和通过计算声子能带结构中高对称路径的带隙对能带节点进行强力筛选外，对称保护拓扑相的存在尚未在晶体声子能带结构中得到系统证明。

2、拓扑量子化学方法（TQC）没有预测任何材料实现

尽管TQC方法用于探索特定二维晶格上的声子拓扑，但目前仍没有预测任何材料实现。

新思路

有鉴于此，浙江大学徐远峰、普林斯顿大学B. Andrei Bernevig、Nicolas Regnault等人在现有声子材料数据库的基础上，编制了超过10000 种三维晶体材料的拓扑声子带目录。利用拓扑量子化学，计算了声子数据库中材料的每个孤立声子带集的能带表示、兼容关系和能带拓扑。此外，计算了所有拓扑平带的实空间不变量，并将它们归类为原子能带或受阻原子能带。选择了1000多种“理想”非平凡声子材料来激励未来的实验，这些数据集用于构建拓扑声子数据库。

技术方案：

1、概述了高通量计算的工作流程

作者简要概述了高通量计算的工作流程，阐述了每个模块的操作，还开发了一种用于计算声子表面态的高通量算法。

2、分析了拓扑数据

作者通过应用上述高通量筛选方法，成功识别了并总结了包含非原子能带集的材料的统计数据，还计算了其拓扑指数。

3、筛选了理想的拓扑声子材料

作者利用拓扑声子数据库搜索了 187、1430和623具有强、OABR和OOABR拓扑的“理想”声子材料，重点介绍六种具有代表性的“理想”声子材料。    

技术优势：

1、将TQC的应用完全扩展到所有3D空间群中的声子系统

本工作系统地完成了拓扑声子能带目录，基于京都大学声子数据库和材料项目数据库中存储的10000多种材料的动力学矩阵，对声子不可约表示、相容关系、拓扑指数和TQC实空间不变量进行了高通量计算。

2、筛选出了可用于未来实验分析的材料

根据对声子能带结构的评估，分别从两个数据库中选择了第一组935和85个声子材料用于未来的实验分析。这些选定的材料至少有一个非平凡拓扑：强或脆弱拓扑能带、OABR或OOABR拓扑或对称性增强的能带节点。 

3、收集了完整的声子材料列表和大量数据

本工作收集了完整的声子材料列表和大量数据，包括能带结构、态密度、不可约表示集、拓扑分类、拓扑指数和表面态，以构建拓扑声子数据库。

技术细节

高通量计算的工作流程

高通量计算使用存储在两个声子材料数据库PhononDB@kyoto-u和 Materials Project中的数据作为输入进行，通过过滤掉具有对称性不一致的 MPID，设计了几个模块来计算声子共振峰并诊断其余MPID的声子拓扑结构。在文中作者概述了每个模块的操作，该方法主要优点是所需的计算时间和截止问题的最小化。此外，作者还开发了一种用于计算声子表面态的高通量算法。    

图  拓扑声子数据库构建工作流程方案

拓扑数据分析

材料数据库和统计

通过应用上述高通量筛选方法，作者成功识别了PhononDB@kyoto-u中 9991个MPID条目和Materials Project中1516个MPID条目的能带表示和能带拓扑。作者总结了包含非原子能带集的材料的统计数据，即强拓扑、脆弱拓扑、OABR或OOABR。

拓扑指数的解释

对于每个（孤立的和累积的）拓扑带集，作者计算了其拓扑指数。尽管沿所有高对称路径的能带结构满足所有相容关系，但无自旋空间群（即无自旋轨道耦合）中定义的非零拓扑指数必然表示无间隙带节点。在TQC中具有明确定义的拓扑指数的41个中心对称空间群中的33个中，总是至少有一组指数表明存在带有Z₂单极电荷的节点线。    

图  声子材料的非平凡声子带集统计

著名的拓扑声子材料

具有非原子累积拓扑的“理想”声子材料

拓扑声子数据库能用来搜索最有前途的候选者，表现出任何非原子属性和附加标准。通过附加过滤标准，分别获得了 187 (1.63%)、1430 (12.43%) 和 623 (5.41%) 具有强、OABR和OOABR拓扑的“理想”声子材料。作者还提供了具有强拓扑和对称强制带节点的“理想”材料的拓扑带隙和带节点附近的声子谱图。

原型拓扑声子材料

作者重点介绍六种具有代表性的“理想”声子材料，它们具有对称性指示的拓扑带、OABR带或对称性强制带节点。作者提供了有关这些材料的拓扑特性和表面态计算的详细信息，并简要讨论了Al₂ZnTe₄、KBiO₃和AgP₂中的非原子能带。    

图  六种典型材料关系的声子带色散

图  三种典型拓扑声子材料的表面态计算

展望

总之，作者在高通量搜索中对超过10000种声子材料进行了全面的拓扑分类，并将结果发布在公共网站“拓扑声子数据库”上。通过计算拓扑指数和RSI来确定每种材料的能带表示和拓扑结构。作者预测超过1000种声子材料至少具有一个“理想”非原子声子带组。这些理想材料为进一步深入声子带拓扑的理论和实验研究提供了宝贵的平台。

参考文献：

Yuanfeng Xu, et al. Catalog of topological phonon materials. Science, 2024, 384(6696).DOI: 10.1126/science.adf8458    

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf8458