Angew：TiO2覆盖层改善Ag电催化还原CO2碳酸盐溶液性能

纳米技术

2024-06-02

电催化转化捕获CO₂的碳酸盐溶液是有可能实现碳中和制备化合物的技术路线，但是通常电极的电催化转化CO₂反应伴随寄生的HER反应，而且当含有少量杂质的电极具有不稳定的缺点需要人们克服。

有鉴于此，哥伦比亚大学Daniel V. Esposito等报道将TiO₂覆盖层与螯合试剂乙二胺四乙酸修饰，能够显著增强Ag电催化剂在电催化转化碳酸盐电解液的稳定性和选择性。

主要内容

（1）

无定形TiO₂覆盖层在-0.7 V过电势能够降低50 %的HER反应，并且将CO法拉第效率提高33 %。原位表面增强拉曼光谱SERS表征结果验证存在催化剂表面附近具有碳酸盐物种，而且在Ag|TiO₂界面含有丰富的CO₂还原中间体。这个结果说明覆盖层通过阻碍碳酸盐离子接近催化活性位点的方式防止HER反应。

（2）

在含有5 ppm Fe(III)杂质的条件进行加速老化测试，通过加入EDTA分子实现稳定的>47 %f法拉第效率的CO生成。这项工作展示TiO₂覆盖层能够增强产物的CO:H₂比例，而且能够保护电催化剂免于受到杂质物种的影响。

参考文献                                           

Zhexi Lin, Nathaniel Blake, Xueqi Pang, Zhirui He, Gholamreza Mirshekari, Oyinkansola Romiluyi, Yoon Jun Son, Suryansh Kabra, Daniel V. Esposito, Oxide-Encapsulated Silver Electrocatalysts for Selective and Stable Syngas Production from Reactive Carbon Capture Solutions, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202404758

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202404758