Adv Mater：双原子催化CO2电化学合成尿素

纳米技术

2024-06-15

硝酸盐和CO₂电催化合成尿素能够实现可持续和高效率合成尿素。有鉴于此，兰州交通大学褚克教授、昆明理工大学鲍瑞教授、广西大学刘熙俊教授等报道通过理论设计，将Pd和Rh单原子修饰在Cu基底上，构筑双原子合金催化剂（CuPd₁Rh₁-DAA）。实验验证发现这种理论设计的Cu-Pd₁Rh₁-DAA催化剂在硝酸盐和CO₂电催化合成尿素的反应中具有选择性和高催化活性。

本文要点

(1)

通过理论计算和原位光谱表征，说明Pd₁-Cu和Rh₁Cu催化活性位点之间通过串联催化的协同作用促进硝酸盐和CO₂电催化合成尿素。Pd₁-Cu能够引发C-N偶联，促进*CO₂NO₂转化为*CO₂NH，Rh₁-Cu有助于*CO₂NH₂转化为*COOHNH₂并且生成尿素。

(2)

CuPd₁Rh₁-DAA催化剂结合流动相电解槽，在-0.5 V过电势进行电催化合成尿素，法拉第效率达到72.1 %，产率达到53.2 mmol h^-1 g^-1，这个产率是目前报道的最好结果。

参考文献

Kai Chen, Danyang Ma, Ying Zhang, Fuzhou Wang, Xing Yang, Xiaomei Wang, Hu Zhang, Xijun Liu, Rui Bao, Ke Chu, Urea Electrosynthesis from Nitrate and CO₂ on Diatomic Alloys, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202402160

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202402160