Science Advances：封装的 Cu 催化剂自增强局部碱度实现在中性电解质中高性能电催化还原硝酸盐/亚硝酸盐为 NH3

Nanoyu

2024-07-15

从热力学角度来看，硝酸盐/亚硝酸盐还原反应（eNO_x⁻RR）生成氨（NH₃）比引人注目的氮（N₂）电还原更有利。迄今为止，高eNO_x⁻RR到NH₃活性仅限于强碱性电解质，而无法在经济且可持续的中性/近中性电解质中实现。

在这里，南京大学胡征教授，Qiang Wu， Lijun Yang构建了一个封装在亲水性分级氮掺杂碳纳米笼（Cu@hNCNC）内的铜（Cu）催化剂。

文章要点

1）在eNO_x⁻RR过程中，hNCNC壳阻碍了产生的OH⁻离子向外扩散，从而在内部Cu纳米颗粒周围形成了自增强的局部高pH环境。

2）实验结果显示，Cu@hNCNC催化剂在中性电解质中表现出优异的eNO_x⁻RR到NH₃活性，相当于强碱性电解质中固定在hNCNC外表面（Cu/hNCNC）的Cu催化剂，但前者的稳定性要好得多。最佳NH₃产率达到4.0摩尔/小时/克，法拉第效率高达99.7%。强碱性优势促进了Cu@hNCNC催化剂的实用性，如在等离子体驱动的N₂氧化与eNO_x−RR-to-NH₃的耦合中得到证实。

参考文献

Zhen Shen, et al, Self-enhanced localized alkalinity at the encapsulated Cu catalyst for superb electrocatalytic nitrate/nitrite reduction to NH3 in neutral electrolyte, Sci. Adv. 10, eadm9325 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.adm9325

https://www.science.org on July 13, 2024