Nature Chem：神经网络分子动力学模拟研究质子传输机理

纳米技术

2024-08-25

质子在水中的输运是酸-碱化学、生物化学、生产能源等领域的关键问题但是有关质子输送问题的相关研究非常困难。最近人们发现能够通过非线性振动光谱表征技术理解质子输运模型。

有鉴于此，巴黎文理研究大学（PSL）Damien Laage等报道使用振动光谱计算和神经网络分子动力学模拟，考虑了所有原子核的量子效应，研究质子的输运机理。

本文要点

（1）

理论计算模拟的结果发现两种稳定的质子结构，这种质子结构分别具有Eigen氢键和Zundel氢键结构。

（2）

质子的输送包括三步，其中含有两个连续的氢键交换步骤，首先减少质子-水分子之间的氢键数目，实现质子转移；随后快速的增加质子-水分子氢键数目，并且防止质子的回传，这个步骤是质子传输的决速步。

实验表征结果与这种分步机理是一致，这种机理能够解释实验测试发现质子扩散的低活化能以及较久的中间体寿命。这些研究结果对于理解生物化学和技术系统的质子传输动力学。

参考文献

Gomez, A., Thompson, W.H. & Laage, D. Neural-network-based molecular dynamics simulations reveal that proton transport in water is doubly gated by sequential hydrogen-bond exchange. Nat. Chem. (2024).

DOI: 10.1038/s41557-024-01593-y

https://www.nature.com/articles/s41557-024-01593-y