复旦赵东元/赵天聪&福建物构所王培园JACS：多元相互作用力构筑新型介孔多酚纳米抗菌制剂
纳米人
2024-09-25
微纳米结构对于材料的性质往往起到关键作用，如植物等表面的抗菌涂层多依赖独特的多级结构。然而，尽管当前已经合成了一系列聚合物基微纳米材料，对其形貌的精准调控，尤其是介孔结构的构筑，尚还处于初级阶段。尤其是，聚合物基微纳米材料的合成过程中存在聚合、组装、成核，且同时存在单体-单体、单体-胶束等多方面作用力。如何揭示各种作用力的作用机制，调控不同作用力的强度，实现聚合物基介孔纳米材料的可控制备，是当前亟待解决的科学问题。针对此需求，复旦大学化学与材料学院赵东元院士/赵天聪研究员团队联合中国科学院福建物质结构研究所王培园研究员，在J. Am. Chem. Soc.发表题目为Synthesis of Mesoporous Catechin Nanoparticles as Biocompatible Drug-Free Antibacterial Mesoformulation文章，报道了一种具有高效抗菌性能的新型介孔聚茶多酚纳米粒子。基于对多种分子间作用力（π-π共轭、氢键等）的调控，使多元相互作用达到协调，胶束自组装-单体聚合速率相互平衡，实现了介孔纳米结构的可控制备。所制备的介孔茶多酚纳米粒呈现出~100 nm直径的均匀球形形貌，具有~15 nm的开放介孔孔道，比表面积高达~ 106 m2 g-1。 团队通过一系列实验、模拟手段对多种分子间作用力的存在即作用机制进行了探究。通过调控氢键与π-π共轭之间的协调，可以实现所获得产物在无孔微球、类单胶束寡聚体、介孔颗粒之间的可控调变。分子动力学和粗粒化模拟计算，与实验调控分析一同验证了氢键和π-π共轭之间的协调对于稳定胶束、可控自组装过程的必要性。通过调整多种分子间作用力，所得到的介孔茶多酚纳米粒粒径、孔结构均可在大范围内可控变化，彰显合成方法的可控及可调能力。图3.协调多种分子间作用力，实现介孔茶多酚纳米粒的可控构筑制备的多孔茶多酚纳米颗粒不仅展现出优异的生物兼容性，而且在不添加药物的情况下，能有效抑制金黄色葡萄球菌的生长。这些纳米颗粒在极低的浓度（大约10 μg/mL）下就能减少金黄色葡萄球菌的体外生长达50%，而在25 μg/mL的浓度下则能完全阻止其生长。与之成对比的是，茶多酚小分子、无孔聚茶多酚纳米粒和低浓度氯化钠溶液，均需要较高浓度才可对金浦球菌实现同样的杀伤效果。同时，多酚的抗氧化特性也让此介孔茶多酚纳米粒具有很好的抗炎能力。在小鼠的伤口愈合实验中，这些纳米颗粒显著加快了伤口的恢复过程，并在6至8天内促进伤口完全愈合，呈现出优异的促进创伤愈合的能力。通过蛋白质组学分析，发现这种显著的抗菌效果是由于纳米颗粒的多孔结构和茶多酚分子对细菌代谢的双重干预作用。 这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上，复旦大学化学系博士生林润峰/先进材料实验室博士生李高阳为共同第一作者，复旦大学化学与材料学院赵东元院士/赵天聪研究员、中国科学院福建物质结构研究所王培园研究员为文章共同通讯作者。Synthesis of Mesoporous Catechin Nanoparticles as Biocompatible Drug-Free Antibacterial MesoformulationRunfeng Lin#, Gaoyang Li#, Qianfeng He, Junfeng Song, Yanming Ma, Yating Zhan, Minjia Yuan, Qi Li, Dongliang Chao, Xiaomin Li, Peiyuan Wang*, Tiancong Zhao*, Dongyuan Zhao*J. Am. Chem. Soc. 2024, doi.org/10.1021/jacs.4c08336https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08336
