南昌大学Angew：理论计算筛选稀土MOF电催化还原CO2制备CH4

纳米技术

2024-09-26

关于使用可再生电能进行电催化CO₂还原的催化剂研究对于能源转化非常重要，尤其是合成烃类产物。

有鉴于此，南昌大学王红明教授等报道通过DFT理论计算对一系列非放射性镧系二维MOF材料的电催化还原CO₂进行研究。

本文要点

（1）

基与理论计算对催化剂的筛选，发现了Lu基导电性MOF，Lu-HHIP在电催化还原CO₂的反应中，在-1.1 V过电势，实现了77 %的CH₄法拉第效率和-280 mA cm^-2电流密度。

（2）

通过原位电化学实验和材料表征发现Lu位点在电催化还原CO₂过程中，具有较高的配位稳定性和结构恢复能力。Lu具有优异的电催化还原CO₂能力归因于Lu的f轨道和O的π*轨道之间相互重叠，并且Lu的f轨道和CO的π*轨道之间的反馈作用增强CH₄的选择性，并且降低过电势。

这项研究研究了稀土MOF材料的调控，为调控低配位和稳定稀土材料提供新型策略，建立了如何将线性吸附*CO转化为烃类产物的理论框架。

参考文献

Fuqing Yu, Guangyao Zhang, Minxing Shu, Hongming Wang, f-π* Back Bonding Orbital Induced by Lutetium-Based Conducting MOF Promotes Highly Selective CO₂ to CH₄ at Low Potential, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202416467

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416467